GaN中Fe离子诱导的强局域束缚激子态复合动力学过程和跃迁机制研究

Acting as a deep acceptor, iron is currently introduced into GaN to compensate inherent n-type conductivity and to produce semi-insulating substrate material necessary for the production of high-performance GaN/AlGaN high-electronmobility transistors. Moreover, Fe-doped GaN is widely considered to be a potential material to realize future spintronic applications. However, the impact of Fe on the optical, electrical, and magnetic properties of GaN is not well understood, and hence they cannot be sufficiently controlled at present. In particular for spintronic applications, a detailed knowledge of the occurring charge states and their respective electronic structure is crucial to discuss the origin of ferromagnetism. Such problems has effect the further development of related devices. In this project, taking the latest [Fe2+-VN] complex related strong bound exciton state as a typical object of study, we propose to investigate the physical mechanism of the transition kinetics and carrier-transfer process, the properties of magnetic ion and point defect. Incorporating with first principle calculations, optic-electronic-magnetic multi-physical fields coupling experiments will be carried out to reveal the microcosmic localed state of strong bound exciton and the spin-electric property of different valence-state magnetic ion. Based on these investigation, the dependence of electrical, optical, and magnetic properties on the different physical field will be analyzed, as well as on the microstructure.

Fe掺杂GaN作为GaN基半绝缘材料及稀磁半导体，由于其在高迁移率器件和电子自旋器件方面巨大的潜在应用，一直是众多理论和应用学科研究的热点。然而，由于磁性金属较低的固溶度和对掺杂母体材料晶体结构产生的复杂影响，使目前磁性金属离子在GaN材料中的存在形式，磁性起源以及材料物性等关键问题的研究存在广泛争议，同时也大大限制了相关器件的发展。本项目以最新研究发现的磁性金属离子在GaN材料中形成的强束缚激子态为研究对象，通过对其复合动力学过程的研究，揭示强束缚激子的形成机制以及磁性离子电荷态、电荷转移过程；利用光电磁等外场和非磁性离子共掺方法对束缚激子进行调控，结合理论计算，研究束缚激子的微观结构和强局域特性，并深入探讨不同价态、不同存在形式的磁性金属离子及相关复合体缺陷结构的电声子耦合特征及微观电子自旋特点；在此基础上，重新认识GaN基稀磁材料中基于载流子诱导的铁磁性产生机。

本项目以Fe 掺杂GaN中观察到的强束缚激子态性质和跃迁机制探索为主线，通其对材料生长条件、微观结构以及复合动力学过程的分析，结合理论模拟计算，最终获得强束缚态相关的磁性金属离子-点空位复合体微观结构特征以及相关物理特性。首先，在体单晶生长过程中，我们研究发现了一种具有特殊发光结构的V-型坑结构。通过阴极荧光，拉曼光谱和透射电镜等手段对这种结构进行了深入的研究。发现，这种结构来源于GaN 岛合并过程中的凹面生长过程，在一定的环境下，生长侧面逐渐由{10-11}面转化为{11-22}面，最终合并生成连续的薄膜。该现象为国内外首次报道，并实验验证了凹面生长的动力学过程。该过程对材料表面的平整度，掺杂离子的分布具有较大影响。其次，利用透射电子显微镜对不同Fe掺杂浓度的GaN材料的微观结构进行了分析。在我们生长的材料中并未发现金属离子的聚集以及第二相结构，因此可以判断材料磁性来源于GaN材料本身。此外，样品中观察到的与缺陷结构相关的Moiré条纹以及堆垛层错四面体结构。Moiré条纹随着退火温度的升高逐渐减少并消失，结合后续相关拉曼结果，推测是由于空位所引入的。而四面体结构的产生还在进一步研究当中。除了生长条件以及材料微观特性，我们对Fe 掺杂GaN 材料中的强束缚激子的复合动力学过程开展了全面的研究。通过研究不同激发功率，不同掺杂浓度激子的跃迁特点，结合扩展X射线吸收精细结构谱以及宏观磁性特征，发现，Fe2+为Fe离子在GaN材料中一种常见存在形式，并且随着掺杂浓度的增加而增加。并且通过和VN形成的强束缚激子，增加了磁性离子间的自旋耦合，进而增强材料的磁性。此外，通过退火以及紫外激发等方法，可以推断Fe掺杂GaN拉曼光谱中观察到的VN相关的振动模式，有别与早期报道的空位引起的微扰。~670 cm-1观察到的振动模式应来源于多种与VN相关结构的叠加，其中包括其与Fe离子形成的强束缚结构。针对该拉曼振动模式，我们同时利用自行开发的基于PEtot 的电声耦合计算软件包进行了计算。相关工作目前还在进行当中。