结构钢在LBE中溶解腐蚀元素对氧变化行为影响机制研究

Lead-based reactor is a new generation of nuclear reactor systems, as one of generation IV reactors. Lead-bismuth eutectic (LBE) is accepted as reactor coolant for its nice thermodynamic and chemical properties. The Reactor prime candidate structural material austenitic stainless steel would produce a certain dissolution corrosion in liquid LBE in high temperature, high velocity environment. The mainly dissolved impurity elements Fe, Cr, Ni introduction in LBE can form multi-alloy system, which can affect oxygen structure forms, variation rules and related theoretical system to some extent. This research project intends to study the laws in LBE with impurity elements Fe, Cr, Ni dissolved in, including oxygen polyhedral structure with other elements atoms such as Pb, changes behavior and migration of oxygen under different temperature conditions, to clarify the microscopic mechanism and mechanisms from effect of dissioved elements on the physical structure and chemical state of the oxygen in LBE. The result can do some necessary complement for the theory of oxygen change beavior and control process, which provides a more accurate calculation and theoretical basis for practical application and simulation of oxygen measurement and control technology, to achieve more accurate test datas and more secure and stable control run for LBE reactor.

铅基冷却反应堆作为先进核能系统以及第四代反应堆型之一，在国际范围内得到广泛研究。铅铋合金以其良好的热力学和化学性能成为核冷却剂的主选材料。铅铋冷却反应堆主要候选结构材料钢在高温、高流速的液态铅铋环境中产生的主要腐蚀溶解元素Fe、Cr、Ni影响到铅铋中氧的变化规律以及与合金元素的结构形式等。本课题拟通过研究Fe、Cr、Ni元素与铅铋形成的体系中，氧在变化过程中的扩散迁移规律以及微观结构状态下氧与其他种类原子组成的结构形态，阐明溶解元素对铅铋合金中氧的物理结构、化学状态以及变化行为影响的微观机理。本项目的研究结果对LBE中溶解氧浓度测量与控制相关理论进行有效的修正，从而对铅铋堆真实运行环境中氧浓度准确测量与稳定控制提供理论指导与数据支持。

铅基冷却反应堆作为先进核能系统以及第四代反应堆主要堆型之一，得到国际核能领域的广泛关注与研究。铅基冷却反应堆实现工程化的一个重要问题是结构材料的氧化与溶解等腐蚀，目前关于铅铋合金与结构材料相容性的研究中，控制铅铋中的氧浓度是抑制腐蚀行之有效的方法之一。氧浓度控制技术目前已广泛发展和应用，其中氧浓度控制理论的发展以及相关实验研究为其技术的开发应用奠定了重要基础，但已有关于氧浓度测量与控制相关的系列理论推导与基于实验数据得到的经验公式主要在铅铋合金（铅铋共晶合金LBE）体系基础上发展而来，而在实际研究与应用过程中，由于结构材料钢在高温、高流速的液态铅铋环境中产生的主要腐蚀溶解元素Fe、Cr、Ni影响到铅铋中氧的变化规律以及与合金元素的结构形式等。本课题通过开展主要腐蚀元素Fe、Cr、Ni 对LBE中氧浓度在不同实验环境中的变化影响实验揭示了主要腐蚀元素对LBE 中氧浓度变化的影响规律，包括堆典型设计温度、流速下氧浓度升高、下降的变化，获得了主要腐蚀元素对氧浓度变化的影响规律，即Fe元素为影响氧浓度变化的主要元素，温度升高和流速增加增强了溶解元素对O速率变化的影响。利用第一性原理计算从理论层面阐释了元素影响的微观机理，Fe-O对的结合与分解影响了氧的变化速率，而Ni-O对的不稳定性使Ni更倾向于以单质存在而对O变化无影响，Cr-O对也相对较稳定，但由于典型氧浓度范围内不会形成Cr的氧化物，因此没有体现出Cr的影响。研究结果对实现氧浓度的精确测量与稳定控制具有重要的学术与应用价值。