局域表面等离子-激子强耦合的非线性和超快动力学研究

表面等离子具有波长小于激发光波长、局域电场显著增强、可控制电磁波在纳米尺度的传播等优点，可用来实现高分辨率显微镜、高灵敏度探测器、以及兼具电子器件的小尺寸和光子器件的高工作频率优点的新型纳米"表面等离子光子器件"，已形成国际上迅猛发展的热点研究领域之一。本项目将研制基于表面等离子的非线性显微成像系统, 通过新方法主动控制产生的局域表面等离子，实现在单一纳米颗粒附近的选择产生，并研究局域表面等离子与纳米材料（有机-无机杂化钙钛矿等）中激子强耦合的非线性光学效应和超快动力学过程.通过与光学材料中激子的强耦合，可以对表面等离子进行中继、放大等主动控制,从而解决它的传播距离仅为微米量级的缺点,使得此装置可以进行高灵敏度、高分辨率的显微成像，从而实现单分子的多种频谱测量，有望为基于表面等离子的新型超龄敏传感器及新的表面等离子光子器件提供新原理和新方法。

本项目致力于研究表面等离子与激子强耦合过程中的新原理及新现象，尤其是其非线性和超快动力学过程。我们按照项目进度执行，并圆满完成了项目的计划研究内容。.本项目的研究成果简介如下：.1.本项目的研究有两个关键要素，一个是纳米金属结构，一个是荧光材料，这两部分的性质都可以影响强耦合过程。本项目的关键问题之一是纳米金属结构不能够与荧光材料直接接触，否则会造成材料荧光的淬灭。我们提出的解决方法之一就是通过化学的方法将这两种物质组合在光学透明的SiO2纳米结构中实现。在SiO2纳米结构的研究中，我们发明了能够一种公斤级生产SiO2纳米材料的方法，此方法具有重要的工业应用前景。.2.纳米银颗粒缩小到1nm以下，能够发射荧光，这为研究局域表面等离子-激子强耦合的非线性和超快动力学过程提供新的选项，因为这两个要素在同一个纳米结构中存在，从而不需要复杂的制备工艺来制备多层纳米结构。我们研究了采用不同模板材料的银纳米颗粒，探讨了其发光机理，我们发现荧光不是直接从小尺寸的纳米颗粒发出的，而是通过小的纳米颗粒表面的Ag+与醋酸跟的络合作用发出的，我们通过不同的实验、不同的测试手段对于此结果进行了证明，并进行了理论解释。.3.为实现本项目的研究，我们组建了专门的测试仪器（荧光寿命光学显微镜、 频率上转换的飞秒荧光寿命测量系统），并发展了一系列的软件、原理和技术方法来提高仪器的性能。.4.我们研究制备了一种新型的银纳米颗粒，因为采用了新型的模板剂，新的银纳米材料对于分子结构中具有芳香族结构的分子具有很强的吸附作用，可以大大的提高这类分子的拉曼检测灵敏度。.在本项目执行中，我们发表标注本项目号的SCI论文5篇（其中包括两篇学科顶级期刊J. Am. Chem. Soc.，三篇为通讯作者）。申请中国发明专利5项。参加国外学术会议2人次。 2名本项目培养硕士研究生已经毕业。并且项目负责人也获得了2011年上海市科技启明星人才计划资助。