二维层状钙钛矿型化合物的设计调控及其在太阳能电池中的应用基础研究

In order to fabricate efficient and stable perovskite solar cells, we will focus on the structural construction and properties investigation of perovskites, especially for the two-dimensional layered perovskites with excellent optoelectronic properties and high stability. The main content include: (1) According to the coordination effect and the space stereoscopic effect, the perovskites were constructed with functional organic ligands. We will study and reveal the mechanism of structure construction and regulation； (2) We also investigate their performances, such as, carrier mobility, water and thermal stability, and forward to obtain the synthesis strategy for perovskite compounds with excellent optoelectronic properties and high stability； (3) We will regulate the energy structure and interface contact to improve the carrier separation and mobility, under the principle of energy-level matching and interface engineering. This research topic has important research significance and value for the development of structural chemistry and utilization of solar energy.

本项目拟开展具有二维层状晶体结构钙钛矿型化合物的设计合成与性能调控研究，着眼于揭示光电性能优异、稳定性高的二维层状钙钛矿型化合物的构建机制，开发高效稳定的钙钛矿太阳能电池。重点开展以下研究：（1）从功能化有机配体的设计与合成出发，通过配位效应、空间立体效应构建钙钛矿型化合物，揭示其结构构建与调控机制；（2）探讨二维层状钙钛矿型化合物组成结构对其光吸收性能、载流子迁移等光电性能，以及水、热稳定性的影响，获得光电性能优异、稳定性高的钙钛矿型化合物的合成策略；（3）基于能级匹配原则与界面工程，通过掺杂修饰电子传输材料和空穴传输材料，优化其能级结构及钙钛矿型化合物与两者的界面接触性，提高载流子传输能力和界面处电子、空穴电对的分离能力，制备高效、稳定的钙钛矿太阳能电池。本课题对于结构化学发展以及太阳能能源的开发利用具有重要的研究意义与价值。

近年来，钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能而受到人们的广泛关注。但是，钙钛矿晶体表面以及晶界处的未配位离子以及阳离子空位缺陷极大地影响了钙钛矿太阳能电池的光电性能及稳定性。该项目致力于新型光功能材料的合成以及高效稳定钙钛矿太阳能电池的研究。主要包括以下几个方面的工作：（1）利用低成本的氮掺杂碳量子点作为MAPbI3钙钛矿的添加剂，有效钝化MAPbI3薄膜的表面缺陷，降低其光电转换过程中的电荷复合，增加其界面电荷迁移速率，最终使得电池的光电转换效率从12.12 ± 0.28%提高到15.93 ± 0.15%.（2）将共轭双功能小分子2，3-萘二胺作为全无机CsPbI3钙钛矿薄膜的表面钝化剂，得到光电转换效率为16.69%的全无机钙钛矿太阳能电池。2，3-萘二胺分子中的氨基基团可以占据CsPbI3薄膜表面的Cs+阳离子空位以及与CsPbI3中未配位的I-离子相互作用，从而有效钝化CsPbI3表面缺陷。同时，2，3-萘二胺中的疏水性共轭萘环不仅能够改善CsPbI3薄膜的稳定性，也可以改善其电荷迁移性质，从而改善CsPbI3基光伏器件的光电性能与稳定性。（3）设计构建了新型碘铅类有机-无机杂化化合物，并研究该化合物单晶晶体的多方向光电导性质。通过紫精阳离子的模板诱导效应，构建[Pb2I6]2-n碘铅链。在光照条件下，缺电子紫精阳离子与富电子碘铅链之间能够发生电荷迁移，增强其光电导特性。本项目研究结果对于新型光功能材料的开发利用，以及钙钛矿太阳能电池的进一步发展具有重要意义。目前已在Chemical communications, CrystEngComm, ACS applied materials & interfaces等期刊上发表论文9篇，申请发明专利2项，对比计划任务书，完成了项目申报时制定的研究目标。