钙钛矿型钛氧化物薄膜及其界面二维体系的输运性能与调控研究

The transition-metal oxides with perovskite structure have become one of the hot research topics in the field of materials because of their rich physical properties. The project is that the layer-by-layer films and two-dimensional systems between heterointerfaces in ATiO3 (A=La, Nd and Sr) titanium oxides with perovskite structure have been prepared using the Laser-MBE method. We further study the transport properties and intrinsic mechanisms intensively, especially about the lattices stress modulation of substrate, the oxygen deficiency and external field on the transport properties. We shall explore the preparation technology and methods of two-dimensional systems between heterointerfaces and reveal the effect of thickness, external field (magnetic, electric and optical field) on transport properties after understanding the transport mechanisms of films. Furthermore, we study the relaxation properties of electrons and the dependency relation with the light intensity, photon energy and temperature after photoninjections and further shed light on the intrinsic microcosmic mechanisms of external-field response and control in two-dimensional electron systems between heterointerfaces. The research results will not only have important scientific significances in understanding physical mechanisms of transition-metal oxides with perovskite structure, but also offer considerations and theoretical supports for developments of the multifunctional field control and devices in oxides materials.

钙钛矿型过渡金属氧化物体系由于拥有丰富的物理性能而成为材料科学领域的研究热点之一。本项目拟采用激光分子束外延的方法逐层沉积钙钛矿型过渡金属钛氧化物ATiO3(A=La，Nd和Sr等)薄膜,进一步深入研究薄膜的输运特性和内在机理，尤其是通过改变衬底晶格应力调制和氧缺陷等因素研究外场作用对其输运行为的影响机制。在全面掌握薄膜的输运机理之后，探索研究高质量过渡金属钛氧化物异质界面二维体系的制备工艺和方法，并阐明沉积厚度以及磁、电和光等外场作用对输运特性的影响规律和机理；深入研究光子注入后二维体系电子态弛豫特性及其与光强、光子能量和温度等参数的依赖关系，进而揭示过渡金属钛氧化物异质界面二维体系外场诱导输运性能的内在微观机制和调控规律。研究结果不仅对深入理解钙钛矿型过渡金属氧化物材料的物理机制具有重要的科学意义，而且为此类材料的多功能外场调控及器件的研制提供思路和原理性支撑。

在2001年，诺贝尔物理学奖得主Kroemer提出“界面即器件”，过渡金属氧化物薄膜和界面体系由于对称性破缺及过渡金属离子的多价态性等原因可能出现许多新奇的二维量子态和丰富的物理性能。本项目以钙钛矿型钛氧化物薄膜及其界面二维体系为研究对象，围绕着输运性能及调控机制进行了系统深入的研究。掌握了脉冲激光分子束外延逐层生长高质量薄膜的方法，并探索了溶液旋涂法和激光烧蚀法制备二维界面体系，成功制备了系列钙钛矿结构氧化物材料薄膜和异质界面二维电子体系，如通过溶液旋涂法获得γ-Al2O3/SrTiO3异质界面准二维电子体系，在T=15K时迁移率达4924.4cm2V−1s−1，可实现大面积、高效和低成本的制备。进一步从不同晶向、不同厚度和不同氧压的角度较全面的揭示了其输运性能、光诱导机理、晶格应力调制等物理性能和内在机制。通过改进的霍尔测试装置实现了光霍尔效应的动态测量，获得了载流子浓度和迁移率的动力学演化规律，且验证了光抑制Kondo效应，全面掌握了异质界面二维体系光子注入效应及其电子态弛豫机理，发现辐照后除了光生载流子浓度降低之外，电子-电子散射作用将导致迁移率升高，而且电场门控效应也可以调制其恢复过程。提出了构建梯度应力缓冲层的思路，通过在界面插入缓冲层增加了界面导电的临界厚度，在低温下提升了迁移率约两个数量级，且在绝缘样品中获得了不可逆的光诱导绝缘到金属的转变。在LaAlO3的Al位掺杂不同的元素显著地改变了界面电阻、载流子浓度和迁移率，发现Ni掺杂增加了电阻值，低温下出现了电阻上升的现象，且随着Ni掺杂量的增加其转变点向高温方向移动，光诱导界面电阻相对变化从800%增加到6600%，主要是由于Ni掺杂引起的能带弯曲和晶格效应产生的。本项目取得了一批有影响力的特色研究成果，进一步促进了钙钛矿型材料薄膜和异质界面体系物理机制的理解，为此类材料的光-电-磁外场调控及器件的研制提供了思路和支撑。