纤维素生物质制取生物燃料的催化剂制备及反应机理研究

生物燃料是减少人类对化石能源依赖的最具发展潜力的可再生能源。纤维素生物质直接催化热解的技术类似石油炼制FCC工艺，成为制取纤维素生物燃料的研究热点，是有望在可操作性和经济效益上战胜石油炼制的创新技术路线，其中高性能催化剂的开发研究是关键科学问题。申请者从生物质能利用的原子经济性出发，提出了一种集多级孔道结构复合、碳/沸石载体材料复合和材料表面改性复合的多维一体功能化催化剂设计与制备的创新思想。旨在通过构建碳/沸石多级复合孔道催化材料和对其多功能化定向催化的表面改性来实现生物质向生物燃料催化转化中定向控制原料中O元素以CO2的形式脱除，从而增大反应体系中的H/C比，达到多产轻质烃类化合物和抑制反应结焦的目的。进一步通过研究O的迁移历程和烃类产物的生成机制，为催化剂的改进设计和制备提供理论依据。研究内容拓展了多相催化反应和催化剂制备的的研究思路和方法，提供了纤维素生物燃料开发利用的可能。

以白酒糟（主要组分为稻壳）为原料，成功制备得到具有分级孔道的碳基（沸石）复合催化剂，并将其应用于生物质/煤热解制备生物质油/煤焦油品质提升研究，得到以下结果：1）碳基催化剂具有特殊的大孔结构和催化性能，使得酒糟热解过程中产生的焦油可先沉积于大孔中，并在600℃甚至更高的温度下随着大孔发生改变，焦油可能发生二次裂解，从而表现出前期抑制后期促进的效果；2）煤热解过程中，使用炭基催化剂会导致焦油产量减少且随着炭基催化剂用量的增加焦油收率降低，但当添加催化剂量不超过煤样干重的30%时，随催化剂使用量增加焦油中轻质组分含量提高（催化剂使用量为煤样干重的30%时，焦油中轻质组分含量达最大值70%），且保持高的轻质焦油收率不变（4.8 wt. %）；3）适宜酸性位含量的沸石催化剂有利于提高木质素生物质热解生物油的品质，同时不同的硅铝比对于液体产物的选择性不同；4）在煤热解过程中，负载Ni金属活性组分的碳基复合催化剂使用量低至煤样干重的 5 wt.% 即得到70%的轻质焦油含量，且轻质焦油收率可提高至5.4 wt. %。.基于自己提出的集多级孔道结构复合、碳/沸石载体材料复合和材料表面改性复合的多维一体功能化催化剂设计与制备的创新思想，通过碳基催化材料的制备过程研究，揭示了碳/沸石载体复合材料的形成特性；而通过其应用研究，一定程度地弄清了分级孔道结构活性炭和沸石催化剂的作用及其耦合作用机理，从而为更高品质的碳基催化复合材料的制备提供了数据和理论支撑。