地下水致高放废物地质处置系统失效机理研究

High-level radioactive specific activity of the high-level radioactive waste makes the high level radioactive waste disposal system in strong radiation field. So, when groundwater flows through the system, it will receive radiation decomposition reaction, thus enhances the density of oxidizing components (hydrogen peroxide and oxygen) in water, speeds up the oxidation and corrosion of the high level radioactive waste canister, increases the solubility of long-lived radionuclides in groundwater, and finally results in the failure of high level radioactive waste disposal system. In terms of Determinate and Probability Theory, our project will first calculate the dose field distribution of high radioactive waste geological disposal system and the absorbed dose of underground water. Then with the help of 350,000 Curie high intensity radiation source, we will experiment on irradiation of underground water under the condition of high temperature, and find out the increase of oxidative components in underground water with different water quality, different irradiation dose, and the degree of water's decomposition in irradiation. At the same time, our experiments will analyze, under different density of oxidizing components (hydrogen peroxide and oxygen) , the rate of the oxidation and corrosion of water with high level radioactive waste canister and the solubility of long-lived radionuclides in groundwater. Finally, based on the Transport Equation and Diffusion Equation, a hydrodynamic model will be established, in which we will depict the migration process of long-lived radionuclides in high-level radioactive waste, calculate the probability of long-lived radionuclides moving out of the geological repository and spreading to the biosphere, analyze and evaluate the failure mechanism of the geological repository.

高放废物的高放射性比活度使高放废物地质处置系统处于较强的辐射场之中，流经的地下水发生辐照分解反应后，水中氧化组分（双氧水和氧气）含量升高，加快了高放废物包装容器的氧化腐蚀反应速率，增加了长寿命放射性核素在地下水中的溶解度，导致高放废物地质处置系统失效。本项目首先通过确定论和概率论两种方法计算高放废物地质处置系统中剂量场分布，确定地下水吸收剂量值，再利用35万居里高强度放射源，开展高温条件下辐照地下水实验，研究不同水质，不同辐照剂量水平，地下水辐照分解的程度，氧化性组分含量增高的趋势。同时实验分析不同氧化组分含量条件下，地下水与高放废物包装容器发生氧化腐蚀反应的速率，长寿命放射性核素在地下水中的溶解度，最后根据输运方程和扩散方程建立水动力学模型，描述高放废物中长寿命放射性核素随地下水迁移过程，得出长寿命放射性核素迁出地质处置系统，扩散到人类生物圈的概率，评价地质处置系统失效的机理。

流经高放废物地质处置库的地下水在辐照效应下，水中氧化组分（双氧水和氧气）含量升高，加快了包装容器的氧化腐蚀反应速率，导致高放废物地质处置系统失效。为保证处置库在长达万年以上时间周期里的长期稳定、安全，对处置库的选址、设计、建造、运行、关闭直至关闭后监护的全过程实施安全评价是至关重要的。. 本项目通过理论分析、计算机数值模拟、模型实验和现场试验的综合研究手段，研究高放废物地质处置系统中剂量场分布，计算地下水吸收剂量值，不同辐照剂量水平下，水辐照分解的程度，研究了极端事故条件下，地下水浸入导致的包装容器临界安全问题，计算了高放废物中长寿命放射性核素随地下水迁移过程。. 通过课题组三年来的不懈努力，基于项目任务书的指导，对本项目研究内容开展了深入研究。研究成果主要为：建立了高放废物地质处置系统的剂量场计算模型，进行了源项分析，得到了高放废物地质处置系统的剂量场分布。建立了高放废物地质处置系统中典型的地下水流道模型，进行了相关计算，得出了地下水在大时间尺度下所接受的累计吸收剂量分布。利用东华理工大学放射性实验室10毫居放射源，实验了不同照射时间，地下水发生辐照分解的程度，利用热释光剂量片记录地下水接受的辐照剂量值，得出了水中氢离子浓度指数（PH）值、氧化还原电位（Eh）值变化趋势。144个样品放入辐照厂进行辐照，吸收剂量范围从120 kGy至1200 kGy，对其PH、Eh变化趋势及金属包装容器材料腐蚀速率变化进行了研究，得出了变化趋势。计算了在10万年的时间尺度下，高放废物包装容器在地下水侵入，乏燃料的临界安全问题。在花岗岩作为地质处置库基岩条件下，高放核素在不同的浓度下，几千年的迁移应力期内，其迁移距离为100~200米，花岗岩作为处置库中包围材料是非常适合的。. 此外，设计了两项国家专利，分别用于辐照厂辐照实验防护和实验室辐照试验。. 在本项目的资助下，共发表学术论文8篇，国际期刊论文2篇，国际会议论文2篇；其中EI检索4篇，中文核心2篇。获实用新型专利授权1项，发明专利1项，资助硕士学位毕业论文2篇。