均匀强子量能器用闪烁晶体PbFCl中缺陷研究与解理抑制

新一代高能粒子探测实验对探测器材料的要求是同时具有切伦科夫辐射光和闪烁效应且成本低。氟氯化铅晶体正满足这些要求，同时还具有高密度、快衰减等性能，是国际直线对撞机中量能器建设的主要候选材料。但该晶体的闪烁性能受到晶体内部缺陷的极大影响，同时该晶体还易沿（001）面解理开裂，迄今难于获得性能稳定可应用的单晶，有关该晶体中缺陷形成机制以及缺陷对晶体闪烁性能的影响及作用机理研究尚属空白。本项目拟采用光学、磁学以及光谱学技术，详细研究晶体中的缺陷及其形成机制；通过光谱、能谱技术研究晶体中缺陷对闪烁性能的影响及作用机理；通过组分调整和改进生长技术消除晶体中缺陷；通过掺杂增强晶体内化学键的强度，从而提高面网间结合力抑制解理开裂，获得较大尺寸高质量单晶。本项目的开展将有助于阐明晶体中缺陷与晶体闪烁性能之间的关系，探索出抑制晶体解理开裂的有效方法，直接推动氟氯化铅晶体在高能物理、核医学等领域获得应用。

本项目对PbFCl采用坩埚下降法生长，并对晶体生长过程中存在的组分偏析问题进行了研究，系统地研究了晶体中存在的生长缺陷及其成因，讨论不同离子掺杂对晶体生长和性能的影响。.由于生长过程中PbF2、PbCl2原料组分挥发不一致，导致出现F/Cl偏离化学计量比的问题。因此通过调整原料初始配比，分别配制偏氟到富氯7个不同组分的原料进行晶体生长实验。通过测试晶体的透过光谱、X射线激发光谱与紫外荧光光谱，认为当F/Cl=1:1.25时所得晶体性能较好。.通过优化晶体生长技术以及原料配方，国际首次成功通过坩埚下降法生长出较大尺寸的PbFCl晶体。但在坩埚下降法生长出的PbFCl晶体中存在有多晶晶界、解理、十字状缺陷、位错、包裹体以及气泡等生长缺陷，其中十字状缺陷对晶体的质量有较大的影响。十字状缺陷聚集在晶体中形成白色发丝状或棉絮状包裹体，最终导致晶体失透。利用电子背散射衍射(EBSD)确定十字状缺陷为[110]和[11(—)0]方向。分别对含十字状缺陷的晶体和不含十字状缺陷的晶体做X射线衍射，差热-热重分析，电子探针以及选区电子衍射等测试，提出一种十字状缺陷的形成假说：十字状缺陷是高温下PbCl2分解产生的Pb纳米颗粒析晶过程中产生的应力导致的晶体开裂。.通过对晶体进行不同离子掺杂进行改性。研究发现，K+离子掺杂后获得尺寸为Φ15×20 mm3的晶体，是目前所报道的体积最大的PbFCl晶体。Na+离子以及K+离子掺杂后均引入新的发光中心，使晶体在X射线激发下的发光发生明显的红移，发光波长位于2.27, 2.85 和3.39 eV。位于2.27 eV的发光峰在K掺杂样品与Na掺杂样品中均观察到。研究认为：在K+（Na+）掺杂后为平衡电荷出现Pb3+离子，Pb3+离子会形成（Pb3++电子）的自陷激子，而这种自陷激子复合时会出现2.27 eV的发光峰。对于2.85 和3.39 eV的发光峰，同样可以在PbCl2晶体中观察到。因此认为两个发光峰的发光机理与PbCl2晶体的发光类似，为肖特基缺陷附近的Pb2+离子形成的自陷激子复合时的发光。而这种波长较长的闪烁光有利于在PbFCl晶体中实现切伦科夫光与闪烁光的区分。尝试了其他碱金属、碱土金属离子以及稀土离子掺杂，这些离子的掺杂对晶体的生长及闪烁性能没有明显的影响