气体分子产生椭圆偏振高次谐波的研究

The advance of the study on high harmonic generation (HHG) and attosecond pulses pushes forward the boundary of our understanding on microscopic world in an ultrashort temporal resolution, which also demands the controllability of the HHG. A challenging goal of the current investigations is to produce the elliptical polarized HHG, and among the limited progress, the available method can only manipulate the ellipticity of a single-order HHG. This proposed project aims to investigate the elliptical HHG from aligned oxygen molecules and oriented carbon dioxide molecules, for the different HOMOs, by few-cycle pulses. The study is expected to reveal the mechanism of interactions of electronic wave packet with molecular orbitals and pump laser field, and to produce continuum HHG with controllable ellipticity, which will pave the way to generate polarization controllable attosecond pulses.

高次谐波和阿秒科学研究的发展，极大推进了人们对微观世界在超短时间尺度上运动变化的认识，同时也对高次谐波的调控性提出要求。椭圆偏振态高次谐波的产生是当前研究中的重点和难点，开展的实验研究和取得的进展非常有限，现有方法仅能对单个谐波级次的椭偏度进行调控。本申请项目拟结合红外周期量级脉冲的产生，对具有不同最高占据轨道（HOMO）的氧分子和一氧化碳分子开展飞秒强激光场取向和定向，并产生圆偏和椭圆偏振态高次谐波的实验研究。本研究将揭示超强超短激光场中电子波包运动同分子轨道结构和驱动激光场相互作用的物理本质，利用分子操控和周期量级光场产生偏振态可控高次谐波连续谱，为阿秒科学的应用和发展提供新思路。

本项目研究了超短强激光脉冲作用于取向分子和材料体系上隧穿电离电子波包的强场动力学，结合分子体系的势能函数，实现亚光周期电子运动的探测及高次谐波偏振态的控制，为阿秒脉冲的调控探索新路径。本研究解决强激光场中分子轨道对称性如何作用于高次谐波相位、电子波包产生演化和干涉效应、以及如何影响产生高次谐波光谱性质等关键问题。研究团队围绕取向分子和极性分子材料在强激光脉冲作用下产生高次谐波光谱的变化规律，从理论和实验上系统开展研究，提出了利用反向旋转圆偏振双色强激光场驱动的方案，实现了宽光谱范围内的高次谐波的可调谐椭偏度，并通过含时密度泛函理论分析了分子轨道对称性和电子波包运动的控制机理，完成了预期的研究目标。进而，研究团队还发现了强激光场中定向一氧化碳分子在近电离阈值偶次谐波和奇次谐波的椭偏反常依赖现象，并解释了其产生机理。此外，近年来固体高次谐波成为阿秒科学研究的新领域，这是由于其原子排列的高密度和周期性等特征，有望提高阿秒光源的产率和强度，并带来对新材料特性的全新理解，因此，项目团队发展红外强场超短脉冲激光技术，开展材料高次谐波现象研究，取得了一系列创新成果。