钴/氧化铈基催化剂用于乙醇水蒸气重整反应的稳定性研究

申请人的前期工作发现Co/CeO2催化剂对乙醇水蒸气重整（SRE）反应具有优良催化性能，应用前景看好，然而稳定性尚不够理想。本申请提出设计、制备特殊晶体形态与孔结构的Co/CeO2基SRE催化剂，考察活性晶面的暴漏比例和孔结构对钴铈协同作用的影响，对积碳反应选择性的影响，获取Co/CeO2基SRE催化剂制备史-晶型结构-孔结构-反应性能-积碳-烧结的规律。从载体的晶型结构和孔结构出发，关于催化反应的结构敏感性与催化剂微观结构的关系的系统研究，有望为解决催化剂失活和活性位点减少等难题提供一种新途径。在上述规律的指导下，结合积碳机理的研究，设计和可控构筑加入Zr和La助剂不改变晶型有序性并增强孔结构稳定性的SRE反应催化剂，必将具有潜在的应用价值。内蒙古是我国稀土和生物燃料乙醇的原料基地,该项目对于推动内蒙古的稀土资源在环境保护领域的应用具有积极意义。

生物质-乙醇-富氢气体是能源高效和洁净利用的一个重要途径。乙醇水蒸气重整是乙醇制氢的主要途径之一。Co/CeO2催化剂对乙醇水蒸气重整（SRE）反应具有优良催化性能，应用前景看好，其中需要解决的核心问题是催化剂由于积碳和烧结导致的失活。本项目探讨了不同晶型结构和孔结构的载体的制备条件，实现了特殊晶体形态和孔结构Co/CeO2催化剂的可控合成。同时，采用吉氏自由能最小化法对反应生成物进行热力学分析，确定积碳区，研究积碳规律和机理。二者相结合，获取了Co/CeO2基SRE催化剂制备史-晶型结构-孔结构-反应性能-积碳-烧结的规律。在上述规律的指导下，设计和可控构筑加入助剂不改变晶型的有序性并增强孔结构稳定性的SRE反应催化剂。本项目研究不但具有重要的学术价值，而且对内蒙古稀土和生物质资源的高附加值利用也具有积极意义。