土壤-水稻体系中砷化学形态分析技术及其富集转化规律研究

Paddy rice is efficient in accumulating arsenic from soils and could transfer the contaminant to human beings through the food chain, which pose a potential health risk to consumers. The biotoxicity and transferability of arsenic are correlated with the species it presents. In the soil-paddy rice ecosystem, there are six main arsenic species reported including arsenite (AsIII), arsenate (AsV), monomethylarsonic acid (MMA), dimethylarsonic acid (DMA), arsenocholine (AsC) and arsenobetaine (AsB). In order to overcome the disadvantage of arsenic speciation methods with strict separation conditions and time-consuming procedures, the main aim of this project is to establish new speciation technique according to complex matrix and large number of samples. Six arsenic species will be simultaneously separated through single anion exchange column in moderate conditions. Furthermore, the extraction methods will be simplified through optimization of extraction repeatability and efficiency. Based on the established methods, distribution characteristics of arsenic species in rice from contaminated regions will be investigated through combination of field observations and laboratory experiments. The key environmental conditions influencing arsenic distribution and accumulation will be revealed in macro level, and the rule of arsenic transportation and interconversion will be investigated. The results would provide theoretical basis and supporting data for further mechanism study and pollution control.

水稻易于吸收土壤中的砷并通过食物链传递给人类，对人体健康造成威胁。砷的生物毒性和迁移能力与形态密切相关，土壤-水稻体系中已知的砷形态有亚砷酸盐、砷酸盐、一甲基胂、二甲基胂、砷胆碱和砷甜菜碱六种。本项目基于环境样品基体复杂、数量庞大的特点，针对当前砷形态分析分离条件苛刻、操作步骤复杂等缺点，开发高效稳定且适用性广泛的砷形态分析技术，采用单阴离子柱在温和色谱条件下同步分离六种砷形态；通过简化萃取步骤，优化萃取效率与重现性，满足常规实验室对大量样品分析的需求，实现复杂多基体环境样品的快速分析。项目在建立分析技术的基础上，通过实地采样与室内模拟实验相结合，研究大米砷污染在目标区域内的分布特点，从宏观层面揭示影响砷富集与分布的关键环境参数与指标，探讨砷在水稻中的富集转化规律，为进一步研究砷形态迁移转化机理与砷污染控制修复提供可靠的理论基础与数据支持。

水稻易于吸收土壤中的砷并通过食物链传递给人类，对人体健康造成威胁。砷的生物毒性和迁移能力与形态密切相关，土壤-水稻体系中已知的砷形态有亚砷酸盐[As(III)]、砷酸盐[As(V)]、一甲基胂(MMA)、二甲基胂(DMA)、砷胆碱(AsC)和砷甜菜碱(AsB)六种。建立适用于大量环境样品的砷形态分析技术，研究砷在水稻中的富集迁移规律是解决砷污染的首要条件。本项目通过研究，建立快速、稳定、同步分析六种砷形态的方法，优化大米和水稻植株中砷形态萃取技术，并探讨砷在水稻中的富集和迁移转化规律，揭示不同形态的砷在水稻生长初期的迁移和形态转化规律。主要研究内容及相关结果如下：（1）基于HPLC-ICP-MS技术开发了六种砷形态同步分离方法，该方法条件温和，检出限低，重现性好，能满足水稻砷形态分析的要求。（2）结合实验设计与单因素法对萃取装置、萃取剂、萃取温度、萃取时间和萃取剂体积等参数进行筛选，优化水稻样品砷形态一步萃取技术。（3）研究了大米砷污染的宏观分布特征，选取湖南省和广东省分别作为有色采选冶污染和工业经济污染的典型区域，系统采集两省生长的大米样品，研究大米中砷的空间分布与形态组成。两省大米中砷均以无机砷（iAs）为主，大米中As(III)、DMA浓度均与总砷（tAs）呈正相关关系，而As(III)%却随tAs增大而降低。（4）研究了水稻幼苗中砷形态迁移和转化规律，采用室内模拟水培方式培育水稻，研究砷形态在水稻幼苗根系及茎叶中的富集特点和转化规律。水稻幼苗茎叶和根系的砷含量均随培养液中砷浓度增大而升高，低浓度As(III)和MMA即对水稻生长具有明显抑制作用，As(III)和As(V)胁迫条件下水稻根系和茎叶中砷形态主要是As(III)和As(V)，其中根部As(V)比例较高，而茎叶中以As(III)为主。本项目的研究结果为进一步探究砷形态迁移转化机理与砷污染控制修复提供可靠的理论基础与数据支持。