二维层状碳化钛及其复合物对放射性元素的吸附与分离研究

With the augmentation of nuclear energy industry in China, spent fuel reprocessing, nuclear waste disposal and radionuclide pollution control in the environment are becoming essential factors for the sustainable development of nuclear energy, which make the preparation of novel materials and related innovative techniques for radionuclide separation highly desired. Inorganic two-dimensional layered titanium carbide materials can be potentially used as novel and highly efficient radionuclide sorbents, due to their radiation resistance, high-temperature stability, and abundant adsorption sites on the surface for heavy metal ions. In this project, we first design and synthesize a series of two-dimensional layered titanium carbide and its composites by using chemical etching method, in combination with other treatment techniques such as activation, intercalation, delamination, functionalization, etc. And then the adsorption behaviors of radionuclides with these novel materials will be systematically investigated. The corresponding interaction mechanisms will be studied with the assistance of advanced synchrotron radiation techniques in combination with density functional theory simulations. Meanwhile, solid phase sintering treatment will be employed to test the feasibility of the encapsulation and immobilization of hazardous radionuclides in calcined samples. In addition, based on the as-such synthesized materials, we will try to develop new separation techniques for radionuclides such as electro-adsorption and membrane separation. It is expected that this project will provide valuable scientific insights into the applications of two-dimensional layered titanium carbide and its composites in future nuclear waste process and disposal.

随着我国核能事业的不断发展，乏燃料后处理、核废物处置以及放射性元素的污染防治成为制约核能可持续发展的关键因素，因此亟需开发各种新的放射性元素分离材料及相关技术。纯无机结构的二维层状碳化钛具有良好的辐照稳定性、热稳定性、导热性以及大量的重金属离子吸附位点，有望作为潜在的新型放射性元素吸附剂。本项目拟通过化学刻蚀，结合活化、插层、剥层、功能化等技术，合成性能优异的二维层状碳化钛及其复合物材料，并将其用于放射性元素的吸附与富集相关研究。在此基础上，利用先进的同步辐射技术结合密度泛函理论计算，深入揭示层状碳化钛与放射性元素的相互作用机理；并尝试采用高温固相烧结技术处理吸附后的样品，探索该材料用于放射性元素封装与固定化研究的可行性。此外，还将尝试开发基于层状碳化钛的新型核素分离技术，如电吸附和膜分离等。本项目的实施可为二维层状碳化钛及其复合物在核废物处理与处置中的应用提供科学依据和技术参考。

本项目以Ti3C2Tx和Ti2CTx两类二维碳化钛为主要研究对象，利用层间调控，表面修饰，复合物构筑及化学转化等策略，开发了多种结构新颖的MXene基放射性核素富集分离固相吸附剂，它们具有吸附容量高、动力学快、选择性好等优势，在放射性污染环境修复与核废物安全处置等领域具有广阔的应用前景。本项目的主要发现如下：（1）利用Ti3C2Tx独特的层结构，通过层间距的合理调控实现了对放射性核素的增强吸附与封装固定；（2）通过重氮盐共价接枝实现了Ti3C2Tx纳米片的功能化，有效改善MXene的水氧稳定性，并显著提升对放射性核素离子的吸附容量与选择性；（3）开发了具有高反应活性的Ti2CTx型MXene，并通过调控微观形貌、活性功能位点以及表面电荷将其用于高氧化态核素阴阳离子的高效还原固定；（4）发现二维碳化钛可通过离子交换、内配位络合和还原固定等多种作用机理实现对放射性核素的高效富集，具体的作用机制与MXene的种类（Ti3C2Tx或Ti2CTx）、材料表面性质以及溶液pH密切相关；（5）探索研究了Ti3C2Tx材料在放射性核素富集分离新技术方面的应用，证实MXene材料可用于核素离子的电化学检测、电化学增强吸附，以及高氧化态核素离子的光催化还原去除。以上研究结果为MXene材料在环境放射性污染治理与核废物处置中的应用提供了技术经验与参考。