二维碳化物MXene的气体吸附与转化性能研究

MXenes, novel two dimensional carbides, have layer-stacks structure. The interlayer space has the width that is suitable for gas adsorption. Because MXenes have catalytic activity, the adsorbed gas molecular on the surface of MXene layers can be converted to other matters. This project will research the gas adsorption and conversion of MXenes, which will build the theoretical basis for the application MXenes in the area of methane adsorption and conversion... By first principal calculation, understand the influence of composite, surface structure of MXene on the adsorption-desorption and catalytic-conversion of gas (methane, etc.); search and design MXenes with ideal properties. Prepare MXenes by the methods of HF etching, fluoride-salt+HCl etching, and hydrothermal synthesis, etc.; control interlayer space width by intercalation and ion-exchange, tailor surface structure by solution soak, hydrothermal process, low-temperature oxidation. Measure the adsorption and catalytic-conversion of gas (CH4, CO2, etc.); understand the influence of composition and microstructure of MXenes on the adsorption and conversion of gas... Based on this research, by tailor the composition, interlayer space and surface structure, MXene can be applied to selectively adsorb methane in coal mine gas. And the adsorbed methane can be catalytic concerted to other maters. This work can help the realization the harmless treatment or resource utilization of low concentration coal mine gas.

新型二维碳化物晶体MXene具有层状堆垛结构，层间空隙大小适合于吸附气体分子；并且具有催化活性，可以把吸附的气体转化为其它物质。本项目拟研究MXene的气体吸附与转化性能，用于制备甲烷吸附转化材料。.通过第一性原理计算，认识MXene对甲烷、二氧化碳等气体的吸附与转化过程，设计具有理想性能的材料组成与表面结构；通过氢氟酸刻蚀、氟盐+盐酸刻蚀、水热合成制备MXene，采用插层、离子交换等方法调控MXene的层间空隙大小，通过酸碱处理、液相还原、低温氧化等方法调节MXene的表面结构；研究MXene对甲烷、二氧化碳等气体的吸附以及催化转化性能，认识组成、层间空隙大小、表面结构等因素对气体吸附性能以及转化性能的影响。.基于以上研究，通过调控MXene的组成、层间空隙与表面结构，设计并制备新型材料，用于选择性吸附瓦斯气体中的甲烷，并且催化转化，实现低浓度瓦斯气体的无害化处理或者资源化利用。

MXene是一种新型二维材料，主要是应用在电化学储能领域。气体分子可以进入MXene的层间空隙，同时改变了MXene的层间距离以及电学性能。因此MXene可以应用到气体吸附等领域。本项目研究MXene吸附气体的性能，以及吸附气体之后MXene的结构与性能的变化。..本项目的主要研究内容与发现有：（1）制备了Ti3C2、V2C、Mo2C等MXene，发现在封闭的水热环境中更容易制备高纯的MXene。在开放的环境中，只有NaF+HCl作为刻蚀溶液可以制备V2C MXene，但是在水热的封闭环境中更多的刻蚀溶液可以用来制备V2C MXene，而且LiF+HCl制备的V2C MXene具有更好的结构与性能。因为Mo2C MXene具有更高的热稳定性，Mo2C MXene可以在更高的反应温度下，通过水热的方法制备高纯的样品。（2）不同刻蚀溶液制备的MXene具有不同的表面结构与层间距，可以通过调控层间距的方法，改变MXene对不同气体的吸附和脱附性能。MXene表面残余的阳离子也会严重影响材料的气体吸附性能。相比与Ti3C2 MXene和V2C MXene，Mo2C MXene对CO2表现出更大的吸附量。（3）MXene表面吸附气体之后，电阻率有明显变化，可以作为高性能的气体传感材料。Ti3C2 MXene对氨气有良好的选择性，可以应用为高性能的室温氨气传感材料。不同方法制备的MXene对于同一种气体可能有不同的响应特性。作为金属导体，MXene具有和传统的半导体气敏材料截然不同的气敏机理。..本研究明晰了制备过程对MXene表面结构的影响机理，认识了气体分子在MXene表面的 吸附-脱附过程，发现了新的气敏机理。对于调控MXene的表面结构，获得高性能的气体吸附材料和气敏材料具有重要的科学意义。..在本项目执行期间，研究团队发表标注基金资助的论文49篇，其中SCI论文37篇，1篇19年发表的论文目前是ESI高被引论文，这些论文已经被引用627次；获得授权国家发明专利6项；团队21年获得河南省自然科学三等奖，19年被认定为河南省高校科技创新团队。