层层组装界面聚合碳纳米管复合正渗透膜淡化高含盐采出水耐污染性能研究

The project aims to use the characteristics of hydrophility and special honeycomb structure of carbon nanotube to tune the property and morphology of active layer during formation of polyamide thin film composite (TFC) forward osmosis (FO) membrane through layer-by-layer assembly interfacial polyermerization and increasse fouling resistance performance of TFC FO membrane. The effects of layer-by-layer assembly interfacial polymerization conditions on characteristics of TFC FO membranes will be investigated, respectively, and TFC FO membranes with optimal performance will be obtained. Operational parameters and water quality will be further changed to explore the impacts on membrane fouling during desalination of high-salinity produced water produced from oil and gas exploration through FO process. Finally, effective operational methods to reducing membrane fouling during desaliantion of high-salnity produce water will be proposed. The results will reveal the fouling degree of carbon nanotube TFC FO membanes during FO treatment of high salinty produced water from exploration of oil and gas and will provide a method for simultaneous mitagating membrane fouling and increasing water flux. Moverover, the results will also give technical guidance for the safe and sustainable treatment and reuse of wastewater with high salinity.

本项目拟利用羧基化碳纳米管亲水性和蜂窝状结构通过层层组装界面聚合来调控聚酰胺复合正渗透膜活性分离层的性质及形貌结构来制备耐污染碳纳米管复合正渗透膜。重点研究材料制备条件对正渗透膜性能的影响，获得层层组装界面聚合调控下最优性能的碳纳米管复合正渗透膜。通过分析活性分离层性质、形貌结构与膜性能之间的关系揭示复合正渗透膜活性分离层亲水性及表面粗糙度对膜污染的影响规律。在此基础上，分析不同工艺条件、影响因子以及不同水质特性对典型高含盐油气采出水淡化过程中膜污染的影响，建立降低膜污染的有效调控方法。通过课题研究揭示碳纳米管复合正渗透膜在高含盐油气采出水正渗透处理过程中污染行为趋势并建立降低膜污染的有效调控机制，为高含盐油气采出水的安全可持续处理和循环使用提高技术支持。

针对传统界面聚合制备的聚酰胺正渗透膜活性分离皮层亲水性较低和粗糙度较高，使其在淡化高含盐油气采出水过程中膜污染程度较高等问题，拟采用层层组装界面聚合法制备亲水性强，粗糙度低的新型碳纳米管聚酰胺复合正渗透膜。利用相转化法制备聚丙烯腈（PAN）基膜，对其碱性水解后，分别沉积在聚乙烯亚胺（PEI）、聚丙烯酸（PAA）溶液中，制得PAN-PEI/PAA支撑层。通过扫描电镜、原子力显微镜对表面形貌进行表征，分别采用红外光谱、Zeta电位、接触角和拉伸强度对其结构性能进行分析，并测的纯水通量为175.2 L/m2•h。.采用层层组装界面聚合法制备复合正渗透膜，考察界面聚合次数对聚酰胺复合正渗透膜影响。随着界面聚合次数的增加，活性层致密性增加，粗糙度逐渐增大；接触角、Zeta电位逐渐减小，机械性能逐渐增大。对制备的正渗透膜进行分离性能测试，RO水通量逐渐减小，截留率逐渐增大，FO水通量和盐逆向通量均逐渐降低，但盐逆向通量与水通量比呈现先减小后增加的趋势。2次界面聚后所制备的复合膜的正渗透性能最好，当采用0.5 mol/L的NaCl为汲取液时，水通量，Jw，达到16.97 L/m2•h，盐逆向通量，Js，为6.02 g/m2•h，盐逆向通量与水通量之比，Js/Jw，为0.35 g/L。.为提高正渗透膜的水通量，考察了羧基化碳纳米（CNTs）管浓度对复合正渗透膜性能的影响。随着CNTs浓度的增加，活性分离层出现絮状物质且逐渐增多；粗糙度逐渐增大。红外分析和XPS分析表明碳纳米管成功嵌入正渗透膜活性分离层中。亲水性能随着CNTs含量的增加而增大。对复合正渗透膜的分离性能进行分析可知，随着CNTs浓度的增大，水通量值随之增大，因此CNTs的添加可以有效地提高正渗透膜的水通量。当碳纳米管的浓度为0.2 wt%时，制备正渗透膜的分离性能较好，水通量，Js，可以达到25.14 L/m2•h，盐逆向通量，Jw，为8.64 g/m2•h，Js/Jw值为0.37 g/L，将最优条件下制备的正渗透膜与三种商业膜（CTA-ES、TFC-ES、CTA-NW）进行对比，制备的正渗透膜水通量远大于三种商业膜，而Js/Jw值低于商业膜。上述研究成果为新型正渗透的设计提供了新的思路。