京津冀地区大气细颗粒物中水溶性有机物污染特征与来源解析

Water soluble organic compounds (WSOC) in PM2.5 are closely related to secondary organic aerosols, and exhibit significant climate and health effects due to their hydrophilicity and bio-oxidation activity. In this project, the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region with heavy air pollution and frequent haze episodes is chosen as the study area to analyze WSOC in PM2.5 at a molecular level. Based on the systematic observation experiments, the temporal-spatial distribution characteristics of WSOC and its major components will be determined. Source apportionment will be carried out using the PAC-MLR and PMF models to determine the contributions of different primary and secondary sources. The impact of fog-haze weather conditions and atmospheric chemical processes on the pollution characteristics of WSOC will be investigated based on aerosol properties and weather data. Finally, the inter-contribution of regional transport of PM2.5 and WSOC in the BTH region will be investigated through back-trajectory cluster analysis. The results of this study will provide important scientific basis for both the toxicology study of PM2.5 and WSOC mitigation policy-making in the BTH region.

大气细颗粒物中水溶性有机物（WSOC）与二次有机气溶胶紧密相关，并因其亲水性和生物氧化活性展现显著的气候效应和健康效应。本项目以大气污染严重、雾霾高发的京津冀地区为研究区，对细颗粒物中水溶性有机物进行系统观测和分子水平表征，确定WSOC及其主要组分的时空分布特征，采用有机、无机示踪物结合PCA-MLR和PMF受体模型对WSOC及其主要组分进行一、二次源解析，结合气溶胶性质和气象数据考察雾霾天气条件和大气化学过程对WSOC污染特征的影响机制，通过后向轨迹聚类分析考察京津冀地区大气细颗粒物及WSOC区域迁移与传输的相互贡献。研究结果是阐明京津冀地区大气细颗粒物毒理和健康效应的重要基础，也为制定大气细颗粒物中WSOC污染控制措施提供科学依据。

大气细颗粒物中水溶性有机物（WSOC）与大气化学过程紧密相关，并因其亲水性和生物氧化活性展现显著的气候和健康效应。本项目以大气污染严重、雾霾高发的京津冀地区为研究区，基于北京城区、郊区怀柔、河北省固安县2017-2018年四季及重污染时期PM2.5样品，分析确定PM2.5中水溶性有机酸、有机示踪物、持久性自由基等有机组分时空分布特征与来源，确定雾霾天气条件和大气化学过程对WSOC污染特征的影响机制；采用空气质量模型WRF-CAMx模拟京津冀地区SOA时空分布特征，确定大气细颗粒物区域迁移与传输的贡献。主要研究结果包括：（1）水溶性有机酸分子分布表明：夏季有机气溶胶的老化程度最高，秋季次之，冬、春两季较低。水溶性有机酸的生成与气相光化学氧化联系密切，但在气相光化学氧化受到抑制的重污染期间，水溶性有机酸主要通过液相氧化过程生成，液相氧化能够显著促进有机气溶胶的老化。（2）芳香族SOA示踪物在夏季主要通过光化学氧化生成，而其余季节则与酸催化的液相氧化联系密切；气相光化学氧化和液相氧化对生物源SOA示踪物生成过程均有贡献，夏季气相光化学氧化是其主要生成机制，冬、春季节则主要通过液相氧化过程生成。（3）酸催化的液相氧化是冬季尤其是重污染时期SOC的主要生成机制。（4）大气持久性自由基主要来自一次源排放，随着大气污染程度减轻，持久性自由基的二次源贡献增加。（5）WRF-CAMx模型敏感性分析表明：前体物排放量、大气氧化剂水平对SOA浓度有重要影响。在华北尺度上，居民源是北京城区SOA形成的主要来源，其次是工业源；北京城区跨界传输的影响近90%,其中河北传输的占比近20%，郊区的影响近30%，未来尤其需要加强控制居民源排放的OC和工业源排放的VOCs。本研究结果是阐明京津冀地区大气细颗粒物毒理和健康效应的重要基础，也为制定大气细颗粒物中水溶性有机物污染控制措施提供科学依据。