大气压马尔特效应增强脉冲放电等离子体物理与化学活性及其脱除挥发性有机废气应用

Low density and energy of energized electrons in discharge plasma will lead to the low energy utilization efficiency of plasma.Based on the researches on field emission, pulsed power and plasma fundamental and applications,the research on improving the physical and chemical activities of pulse discharge plasma by atmospheric Malter Effect and its application for removal of volatile organic compounds (VOCs) is proposed. In this work, both modification of cathode with metallic oxide and suppling negative direct current (DC) voltae on the cathode are used to accumulate or generate some positive charges through polarization on the surface of metallic oxide for enhancingthe electric field strength of cathode. The strong electric field of cathod induces the generation of atmospheric Malter Effect for improving the release of seed electrons from cathode,decreasing the breakdown voltage of gas and enhance the plasma generation. The generation method of Malter Effect under atmospheric pressure by coupling pulse discharge streamer with negative DC voltage on the cathode is studied, and the diagnostic method of Malter Effect and its influences on the macro /microcosmic characteristics of plasma, and the chemical properties of plasma are also investigated. A model of pulse discharge plasma is established to reveal the promoting mechanism of the physical and chemical activities of pulse discharge plasma by Malter Effect. The VOCs removal efficiency and energy efficiency are examined, and the performance enhancement and mechanisms of Malter Effect on pulse discharge plasma is clarified. This project is expected to provide reference for the scientific researches in the disciplines related to discharge plasma.

针对放电等离子体中高能电子浓度与能量低，导致等离子体应用能量利用效率低的问题，依据场致发射、脉冲功率与等离子体基础与应用的研究成果，提出大气压马尔特效应增强脉冲放电等离子体物理与化学活性及其脱除挥发性有机废气（VOCs）应用研究课题。采用金属氧化物修饰阴极和在阴极施加负直流电压，使氧化物表面积累或极化一定密度的正电荷，增加阴极电场强度，诱发大气压阴极马尔特效应产生，增加阴极释放电子数量，降低气体击穿电压，提高等离子体强度。研究放电流光与阴极负直流电压耦合作用产生大气压马尔特效应的方法，马尔特效应诊断方法，马尔特效应对等离子体宏观特性、微观特性和化学特性的影响，建立马尔特效应作用下脉冲放电等离子体模型，揭示马尔特效应增强脉冲放电等离子体物理与化学活性的机制；考查等离子体脱除VOCs效果和能量利用效率，研究马尔特效应提高脉冲放电等离子体应用性能及其机制。为放电等离子体在相关学科的研究提供参考。

通过在阴极表面制备MgO绝缘性薄膜，利用MgO薄膜积累电荷产生电场，诱导电子从阴极材料发射，进而增加种子电子数量，实现在相同强电场作用下增强等离子体强度、提高等离子体物理和化学效应的目的，最终达到等离子体高效处理挥发性有机废气的效果。研究工作和结果如下：.1. 搭建了实验系统，采用电泳沉积法制备了MgO和MgO/NiO/Ni的氧化物阴极，对这些阴极形貌进行了表征。.2. 研究了脉冲放电等离子体特性，得到脉冲放电过程中一次流光由于马尔特发射体阴极固有的电阻特性受到抑制，二次流光由于马尔特场致效应得到增强；二次流光在脉冲流光放电中起到主导作用；二次流光是脉冲放电产生活性粒子的主要阶段。通过发射光谱和电子密度的计算分析，得到马尔特效应可有效增大放电产生的电子密度，可使放电空间电子密度从4.80×1021 m-3提高到6.36×1021 m-3。.3. 研究了直流放电等离子体特性，结果是大气压马尔特效应能够有效的增强放电电流和活性粒子生成。其中，针-板式反应器中，相同电压下放电电流最高可增加3.3倍, 线-板式反应器中，放电电流最高可增加17.4倍；流光放电区域由放电电极（针和线电极）扩展到氧化物阴极表面；放电电极周围的光谱强度增强，活性物质增多；臭氧等副产物显著增加。.4. 对脉冲放电参数进行优化，结果是脉冲幅值的增大与脉冲上升时间的减小，即脉冲上升率的增大能有效提高一次流光和二次流光放电强度，一次流光的增强为氧化物阴极提供更多的累积电荷，促进了马尔特效应对二次流光的增强效应；同样，脉冲宽度和脉冲下降时间增加，延长了二次流光的放电时间和强度，有效的增强了马尔特效应下二次流光的注入能量，产生更多的活性粒子。 .5. 考察了氧化物阴极结构参数的影响，结果是在直流放电条件下，复合材料MgO/NiO的最佳厚度是89.2 um、相对粗糙度Ra=2.964 um，有利于直流放电等离子体增强；在脉冲放电条件下，单层MgO材料的最佳厚度是8.41 um，厚度过大时会阻碍一次流光的延伸，导致氧化层表面的累积电荷减少，马尔特效应下的二次流光增强过程也会相对减弱。.6. 应用马尔特效应产生的MgO阴极制作了放电等离子体反应器处理甲苯，结果是相对镍金属阴极放电系统，马尔特效应在甲苯降解率、能量利用效率和矿化效率三方面的贡献分别是提高36.2%、0.39 g·kWh-1和15.3%。