南海水合物成藏区甲烷厌氧氧化专属性生物标志物研究

Anaerobic oxidation of methane (AOM) is the most attractive biogeochemical process associated with the formation of gas hydrates. The anaerobic methane oxidation archaea (ANME) and their AOM mechanisms are critical to mediate the submarine methane seepage. However, because it is difficult to obtian ANME cultures in marine environments, and the relationship between ANME and their symbiotic mutual microbes cannot be reproduced in the laboratory, the specificity of lipid biomarkers for ANME remains unknown, and understanding the AOM mechanisms still stays in the theoretical speculation, and no experimental evidence is provided. Our previous molecular biology studies of one sediment core from the high methane-flux region in the hydrate accumulation area in the South China Sea show a depth-related coupling relation between methane-oxidizing bacteria (MOB) and sulfate-reducing bacteria (SRB), which has not reported previously. This project will focus on the vertical distribution of ANME and SRB related biomarkers and their carbon isotope composition in the same sediment column, aiming to determine the AOM specific biomarkers, and further confirm the spatial superimposed relationship of diverse AOM mechanisms in comparison with the known evidences in molecular biology. Our results will provide new evident to develop the effective indicators for discriminating methane seepage and guide the exploration of gas hydrates.

甲烷厌氧氧化作用（AOM）是与天然气水合物成藏相关的生物地球化学过程中最令人关注的科学问题，而甲烷厌氧氧化古菌（ANME）及其AOM机制对调控海底甲烷渗漏至关重要。然而，因很难获得海洋可培养的ANME，且其与共栖互养微生物之间的关系不能在实验室再现，故目前仍不清楚其能产生哪些专属性生物标志物，对AOM机制的认识仍为理论推测，尚未获得实验验证。对南海水合物成藏区沉积物柱中分子生物学的前期调研显示，在高通量甲烷渗漏地段甲烷氧化菌（MOB）与硫酸盐还原菌（SRB）的丰度呈现明显的依赖于深度的耦合关系，这种耦合关系前人未曾报道。本项目拟对沉积物柱中ANME与SRB相关的两类生物标志物及其碳同位素组成的垂向分布规律进行研究，通过与已知分子生物学证据对接，厘定AOM专属性生物标志物，并确证分子生物学证据所显示的多种AOM机制的空间叠置关系，进而为发展识别甲烷渗漏的有效标识和指导水合物勘探提供科学佐证。

南海蕴藏着丰富的天然气水合物和常规油气资源，伴随其长期演化历史过程中由烃类和水等为主要成分的流体通常会通过特定的地下通道从海底喷涌或渗漏而出。在缺氧、富烃和含硫酸盐环境下，由甲烷厌氧氧化古菌和硫酸盐还原细菌主导的微生物地球化学过程是与海洋碳循环相关最令人关注的科学问题之一。前人对甲烷厌氧氧化和硫酸盐还原作用开展了大量研究，然而，受微生物地球化学活动复杂性和地质环境的多样性等影响，对于甲烷厌氧氧化和硫酸盐还原作用之间耦合/解耦关系及其能产生哪些专属性生物标志物等科学问题仍存在争议。解决这些科学问题的关键之一是对南海水合物成藏区开展有机地球化学研究。由于南海水合物区冷泉系统发育，并且前期的研究积累了大量基础地质地球化学数据。因此，南海水合物成藏区是研究甲烷厌氧氧化和硫酸盐还原等微生物地球化学过程的最佳对象。. 本项目主要通过有机地球化学分析对南海多个水合物钻探海域开展了系统研究，包括生物标志物组成分布及其单体化合物稳定碳同位素比值；发现水合物成藏区存在UCMs、姥鲛烷、植烷、藿烷和25-降藿烷，以及高Ts/(Ts+Tm)比值和OEP值接近于1.0等热成因油气渗漏生物标志物信号；硫酸盐还原细菌特征生物标志物iso-C15:0 和anteiso-C15:0脂肪酸的检出及其碳同位素组成范围（−40.1‰～−23.4‰）表明其可能是非甲烷气态烃和石油衍生物等驱动的硫酸盐还原作用的产物；因受外源输入和海洋菌藻类等来源有机质的大量输入以及甲烷通量较低等影响，甲烷厌氧氧化古菌和硫酸盐还原细菌相关特征生物标志物的低丰度甚至低于检测限未检出。结合孔隙水地球化学特征，深部热成因油气信号和非甲烷气态烃、石油衍生物等驱动的硫酸盐还原作用信息的出现，标志着甲烷厌氧氧化与硫酸盐还原作用之间的解耦关系。同时，深部热成因油气信号的检出表明除生物成因气外，深部热成因油气可能对水合物的形成也具有一定的贡献，该认识为南海高饱和度水合物成因的解析提供了分子水平依据。