基于贵金属纳米孔/单层二维材料复合超构表面的二次谐波多维度调控

Second harmonic generation (SHG) in nanostructures has the advantages of stable signal, tunable wavelength, coherence, fast response and polarization sensitive, thus is a new coherent light source of nanometer size with good application prospect. How to improve the SHG conversion efficiency in the nanostructures and tailor the SHG response in multi-dimensionality is one of the research hotspots in the area of nanophotonics. However, as the second-order nonlinear susceptibility in noble metal materials is very small, usual metal metasurfaces are of insufficient to generate high efficient SHG. Aiming at this problem, we proposed a new paradigm of metal nanoholes and 2D material monolayer hybrid metasurface. By designing and fabricating different shape, size and arrangement of metal nanohole array, the phase and polarization of incident fundamental light can be tailored. The tailored fundamental light interacting with the 2D material monolayer of high second-order nonlinear susceptibility is able to increase the SHG conversion efficiency and meanwhile control the SHG phase, polarization and ultra-fast process. Therefore, our proposed hybrid metasurface can be used to realize various SHG functional devices, such as focusing, hologram, beam control and vector beams, which promote the application of multi-functional coherent light source of nanometer size in scanning laser microscopy, precise nano-detection and nonlinear nanodevices.

纳米结构中的二次谐波具有信号稳定、波长可调谐、相干性好、快速响应和偏振敏感等优点，是一种具有较好应用前景的新型纳米相干光源。如何提高纳米结构中二次谐波转换效率，同时对其进行多维度调控，是纳米光子学领域的研究热点之一。然而，由于贵金属中的二阶非线性极化率非常小，常用的贵金属超构表面在高效率二次谐波的产生方面存在严重不足。针对此问题，我们提出贵金属纳米孔/单层二维材料复合超构表面的新方案，通过设计和加工具有不同形状、尺寸和排列方式的贵金属纳米孔阵列调控入射基频光场的相位或偏振，再和具有高的二阶非线性极化率的单层二维材料作用产生二次谐波，以期提高二次谐波转换效率，同时对产生的二次谐波信号的相位、偏振和超快动态调制等进行多维度调控，实现各种二次谐波功能器件，如聚焦、全息成像、光束操控和矢量光束等，推动多功能的相干纳米光源在激光扫描显微成像、精密纳米探测和非线性微纳光学器件等中的应用。

微纳尺度下的二次谐波产生特性（Second-harmonic，SH）及其多维度调控（相位、偏振等）是微纳非线性光学中研究热点，也是实现各种新型非线性微纳器件的关键。与线性超构表面不同，非线性超构表面必须同时作为高效率的 SH信号发生器和精确的相位调制器。而贵金属超构表面中固有的二阶非线性极化率非常小（χ(2)~0.1 pm/V），SH转换效率较低。针对这个难题，申请人原创性地提出基于贵金属纳米孔/单层二维材料的新型复合非线性超构表面，利用贵金属纳米孔对入射基频光场进行调控，然后再和具有高的二阶非线性系数的单层二维材料（如WS2，χ(2)~nm/V）作用产生 SH信号，既保证了高的SH转换效率，又能实现 SH多维度调控。该方案有效地解决目前微纳尺度下 SH光场调控中无法兼顾转换效率的难题，有力地推动多功能相干微纳光源在各种非线性微纳光学器件等中的应用。.在项目资助下，课题组提出并实验验证了基于贵金属-二维材料的新型复合非线性超构表面，测得其二阶非线性极化率高达~25 nm/V。在此基础之上，成功实现SH光场的光束操控、涡旋光束、全息成像、振幅-相位联合调控等功能；同时基于该复合结构，首次实现了单层二维材料中能谷光子的相干操控。课题组取得了系列研究成果，共发表Nature Photonics, Laser & Photonics Reviews, Science Bulletin, Research等研究论文11篇（第一标注7篇），申请专利3项，获批2项。我们工作发表后，受到微纳光学和光场调控领域的广泛关注，获得了徐红星院士、T. Zentgraf、Y. Kivshar等著名学者的正面引用和高度评价，其中光场调控领域著名学者T. Zentgraf教授称赞我们的工作是新型复合超构表面研究中的“first experiments”。 在最近举行的“新型光场调控物理及应用”重大研究计划中期评估中，工作[Nat. Photon., 13, 467 (2019)]入选标志性成果，工作[Laser Photonics Rev. 15, 2100031 (2021)]和[Sci. Bull.，66, 449 (2021)]入选重点成果。在我们工作启发下，其他课题组陆续发表了基于相同或类似的复合超构表面的研究工作，这表明了我们的工作在非线性超构表面等领域中取得了重要影响。