类胶束结构复合微凝胶合成及其在催化加氢中的应用研究

以油水介质中催化加氢反应为模型，依据气、液、固三相间传质需求与满足这种需求的表界面特性，构筑水凝胶为核、相转移剂为壳的多相催化微反应器。以类似于胶束结构的相关物质隔室化，使表界面所营造的微环境因素在催化与传质方面的积极作用得以强化；以相转移剂修饰水凝胶实现相转移剂与水相的一体化，使催化剂与产物易于回收与分离。以典型催化加氢金属纳米粒子、可溶性金属配合物为例，建立相应相转移催化微反应器典型方法，表征所构筑微反应器组成、结构及物理化学特性；以所构筑微反应器对不同底物催化性能系统评价为根据，探索其催化加氢反应的普适性；以微反应器组成、结构、物理化学特性、反应条件与催化反应性能的关联性，揭示所构筑微反应器内在因素及外界因素对其催化效率的影响规律。该研究不仅对于温和条件下实现催化剂易于回收的高效催化加氢反应研究具有推动作用，而且对于多相传质的催化反应乃至萃取分离研究也具有积极意义。

本项目旨在依据相转移催化反应传质理论及催化剂易于回收、产物易于分离的实际需求，借助表界面为营造催化反应特殊微环境，构建以水胶为载体的功能性催化微反应器。本项目在国家自然科学基金的支持下，在结构化催化微反应器合成方面获得了重要的进展。通过负载于微凝胶表面的催化剂形态和结构等控制作用研究，获得一系列集催化、功能性为一体的催化功能可调的微反应器；初步揭示了微反应器结构、组成特点与催化性能的关系；通过外界环境变化(如温度、pH等)调节微反应器的构象和亲疏水性，还可利用其微环境变化实现对不同亲疏水性底物的选择性催化，即实现不同条件时的催化反应活性的可调控作用。以上研究结果对负载型催化微反应器合成以及多相催化领域具有重要借鉴意义。