范德瓦尔斯异质结的生长与功能化的多尺度理论研究

Van der Waals (vdW) heterostructures are highly promising in investigating fundamental physical phenomena and solving various real-life problems. Fabrication of large-area high-quality heterostructures with low-cost, realization of the stacking of different two-dimensional (2D) materials and the tunability of structural parameters, and moreover understanding the dependence of physical properties on the 2D components and structural parameters, call for major breakthroughs in related theoretical studies. By using first-principles based multi-scale modeling approaches, our research includes: (1) Clarification of the growth mechanisms of vdW heterostructures on metal substrates to optimize the growth conditions; (2) Investigation of the orientations of the 2D layers in epitaxial growth, followed by designing proper substrates to tune the rotations; (3) Calculation of the band structures and interlayer charge transfer in vdW heterostructures, aiming to find how the physical properties depend on the 2D components and structural parameters. This project will provide theoretical guidance and innovative ideas for achieving the mass production of vdW heterostructures and generalization of their functionality.

范德瓦尔斯异质结在研究基本物理现象和解决各种实际问题上具有巨大的潜力。目前，实验上如何低成本地制备大面积、高质量的异质结，并实现不同类型二维材料的堆砌和结构参数的控制，以及理解异质结的物性如何决定于其组分和结构，亟需在相关理论研究上有大的突破。本项目拟采用基于第一性原理的多尺度模拟方法，研究的具体内容包括：1）阐明范德瓦尔斯异质结在金属基底上的生长机制，从而优化生长的实验条件；2）探讨二维材料层在异质结生长中的取向，进而设计出合适的基底对其进行调控；3）计算异质结的能带结构和层间的电荷转移，并探讨这些物性与异质结的组分和结构的关联性。本课题的成功进展将为大面积生长范德瓦尔斯异质结及其功能化的推广提供具有指导意义的新思路与理论依据。

二维材料以及其形成的范德瓦尔斯异质结结构近年来受到了极大的关注，主要原因是它表现出来的奇特的物理现象和广泛的应用前景。我们通过密度泛函理论方法，对二维材料及其异质结的结构和物性的很多方面进行了深入的研究。我们发现石墨烯和二硫化钼的面内异质结在界面有很多局域载流子，这极大地影响了这种异质结的电子性质的可调控性。同时我们还提出用这样的异质结结构产生自旋极化电流。我们还研究了二维铁基超导材料FeSe和夹层材料堆砌起来形成的超导体。我们确定了在夹层材料中铁元素对于超导性质的重要性，并提出新的可能有更高超导转变问题的体系。我们研究了二维材料在金属衬底上形成的界面的受限催化问题，并提出石墨烯-镍体系会是一个很好的水分解反应的催化剂。我们还对多孔二维材料红磷进行了计算设计研究。我们发现这些多孔结构比单层黑磷具有更高的稳定性，有望为下一代DNA测序平台建设提供新的材料选择。最后，我们还研究了锡烯在基于Bi2Te3的不同沉底上的生长机制。我们发现锡烯的生长遵循部分层-部分层的模式，且在Bi2Te3衬底上存在两种能量几乎简并的吸附相，从而导致在生长过程中容易形成晶界。进一步理论计算表明，锡烯在衬底上表现出明显的Rashba效应，在加电场或者加压的情况下可能会表现出有趣的拓扑特性。