温度-渗流-吸附耦合作用下核素在缓冲/回填材料中的迁移行为研究

The buffer/backfilling materials are finally a artificial barrier, its extremely low permeability and excellent performance of nuclide adsorption can effectively block radionuclide migration to groundwater environment. Because of temperature-seepage coupling interaction on buffer/backfilling materials , the behaviour of radionuclide adsorption and migration are affected. In order to the coupling relationship between radionuclide migration and temperature- seepage-adsorption as the center, the indoor experiment about static adsorption, dynamic migration, permeability characteristics and characteristics of thermal conductivity of indoor experiment are implemented, on this basis, the response mechanism for the behaviour of radionuclide migration with distribution coefficient, retention factor, diffusion coefficient, permeability coefficient and the thermal conductivity is to be found out. In the meantime, based on pollutant migration kinetics and porous media continuum theory of radionuclide migration, the mathematical model of radionuclide migration is established under the coupling condition of temperature, seepage and adsorption, and using the model to make a prediction of the distribution and change of the concentration of radioactive nuclides in buffer/backfilling materials under the condition of coupling action of temperature- seepage- adsorption-migration. The research will be able to provide a scientific basis for the safety disposal of radioactive waste.

以膨润土作为基材的缓冲/回填材料是高放废物处置库中的最后一道人工屏障，其极低的渗透性和优良的核素吸附性等能有效地阻滞放射性核素向地下水环境迁移。由于缓冲/回填材料受到核废物衰变释放热量及地下水的浸润等影响，使其长期处于地下水渗流和温度的耦合作用环境中，必然影响到放射性核素在缓冲/回填材料中的吸附与迁移行为。本课题围绕缓冲/回填材料中核素迁移行为与温度、渗流及吸附之间的耦合关系，通过静态吸附、动态迁移、渗透特性和导热特性等室内综合实验研究，揭示多因素耦合条件下分配系数、滞留因子、扩散系数、渗透系数和导热系数等对核素在缓冲/回填材料中迁移行为的响应机制及影响程度；以多孔介质污染物迁移动力学和连续介质理论为基础，建立核素在缓冲/回填材料中迁移行为与温度、渗流及吸附的耦合作用数学模型，并对其在温度-渗流-吸附-迁移耦合作用条件下核素浓度的分布及变化作出预测评价，为放射性废物的安全处置提供科学依据。

在高放废物处置库多重屏障体系中，缓冲/回填材料作为工程屏障体系（EBS）中重要组成部分，起着阻滞放射性核素向围岩地下水环境中迁移的最后一道人工屏障的作用，它对放射性核素阻滞性能的优劣将直接影响到高放废物处置库的长期稳定性。由于膨润土自身对放射性核素吸附能力的局限性及纯膨润土作为缓冲/回填材料的导热性和压实成型性差等弊端，使混合型缓冲/回填材料的开发成为了缓冲/回填材料研究的主流趋势，其中以膨润土-石英砂混合型缓冲/回填材料的研究最为广泛。虽然石英砂加入到膨润土中提供了其导热性和改善了压实特性，但是缓冲/回填材料作为阻滞核素迁移的人工屏障的吸附性与阻滞却没有得到有效的改善。.本课题围绕“基材-辅料-添加剂”多元模式集成缓冲/回填材料的构建，最大限度地发挥天然矿物材料的功能性及不同矿物材料在功能上的互补性，达到有效阻滞放射性核素迁移。以缓冲/回填材料对模拟核素Sr（II）、Nd（III）和Ce(IV)的阻滞效应研究为核心，运用理论分析、试验测试和数值模拟等手段开展了缓冲/回填材料吸附特性、导热、渗透、压实、膨胀及力学等特性及恒定源迁移扩散实验研究，提出了构建“基材-辅料-添加剂”多元模式的集成缓冲/回填材料体系，并在此基础上建立了含有时间、滞留因子、渗透系数和扩散系数的核素迁移阻滞模型，间接表征温度-渗流-吸附作用对核素迁移阻滞效应。. 应用MATLAB软件预测评价了源项释放后的不同时间尺度内模拟核素Sr（II）、Nd（III）和Ce（IV）在缓冲/回填材料中迁移程度，并对不同渗流速度、表观扩散系数和阻滞因子条件下进行了核素在缓冲/回填材料中迁移程度的数值模拟分析，揭示了渗流速度v≤10-4m/a时，表观扩散系数和阻滞因子是影响核素迁移的重要参数，为提高缓冲/回填材料阻滞性能研究明确了方向，也为缓冲/回填材料设计、长期阻滞性能评价及地下实验室建成后开展原位场地实验提供研究方法和参考依据。. 在基金的支持下共发表论文20篇、出版专著2部、申请发明专利1项；培养博士生1名、硕士研究生4名和本科上6名。