钙钛矿锰氧化物薄膜表面电子结构研究

电子结构的演变是钙钛矿锰氧化物体系中的核心物理问题之一。本项目以多种有序－无序转变伴随的电子结构演化研究为牵引，通过人为干预表面极性、缺陷等表面效应，研究其对电子结构的影响规律，澄清锰氧化物薄膜表面电子结构本征特性及和宏观物性的关联；研究各种电荷/轨道/自旋有序－无序相的电子结构特征及其随相变的演变规律，阐明晶格、电荷、轨道和自旋之间耦合作用对费米面附近电子结构的影响，深入认识钙钛矿锰氧化物薄膜体系中伴随各种自旋序转变、轨道序转变、相分离等出现的宏观电、磁物性的物理内涵；进一步地，通过对准界（表）面电子结构特性的研究，澄清界面电子结构对锰氧化物异质结界面势垒等的影响规律，找到利用界面能带修饰调控异质结磁、电输运特性的新方法，探索可能的器件应用。本项工作不仅可以澄清钙钛矿锰氧化物的本征电子结构特性，更好地理解诸多新奇物理特性的本源，而且对研究设计基于锰氧化物材料的功能器件也具有重要指导意义。

锰氧化物体系的表面隧穿电流、渗流输运以及磁电耦合和晶格畸变导致的eg电子局域化、电子局域轨道择优占据以及相分离各相乃至载流子的非均匀分布密切相关。本项目围绕表界面输运特性和电子态及局域态密度的关联以及晶格应变对锰氧化物薄膜载流子局域化、电声耦合、磁电耦合、相分离和渗流输运特性的影响开展研究工作：1. 利用扫描探针显微镜研究了（001）取向Nb掺杂STO单晶表面隧穿特性和形貌的关联。观察到Pt针尖和NSTO间接触势垒和耗散层沿垂直台阶方向周期性变化，且受NSTO表面电子悬挂键处氧原子的吸附和脱附的可逆影响，揭示了表面态和电子结构与表面隧穿电流之间的强烈关联，展示了钙钛矿氧化物基器件在气体探测传感器方面新的应用前景。2. 研究了动态晶格应变对LSTO/LCMO异质结界面整流和光电特性的影响。发现外加偏置电场对界面势垒有明显的抑制作用，动态晶格应变可以线性调制异质结的参数。进一步分析表明拉伸应变减弱导致界面束缚电荷被释放进而使得界面载流子浓度乃至耗散层厚度及界面能带发生改变是造成界面势垒下降的主要根源。该工作首次实现了利用外场对全氧化物异质结界面势垒的连续可逆调节。3. 在（011）取向PCSMO薄膜中引入大的面内各向异性晶格应变，首次观察到方向依赖的负热滞后和超大电致电阻。研究发现该反常渗流输运行为和各向异性应变场诱导的轨道电子择优占据及铁磁团簇择向生长密切相关而超大电致电阻是应变场和极化效应共同作用的结果。该工作首次从应变场对微观电子结构影响的角度给出了反常渗流输运和相分离各相不均匀分布存在密切关联的强有力证据，对渗流机制的研究具有重要启示意义；在宽能带PSMO薄膜中实现了温度依赖的各向异性非易失电控磁性。该结果揭示了电子轨道择优占据及相应的亚稳磁态在压电应变传导的磁电耦合记忆效应中的重要地位。4. 进一步地，利用小极化子模型研究了(001)-PCSMO薄膜的高温电输运特性随应变的演化特性，发现载流子局域度及电声耦合强度随应变的增强而增大，并且不同种类的应变会引起不同响应。揭示了晶格应变自身特性对电荷载流子局域度乃至电声耦合作用强度起着关键性的作用。.共发表Sci论文12篇，包括Sci Rep. 2篇，Appl. Phys. Lett. 2篇， J.Am.Chem.Soc. 1篇，邀请报告3项，申请/授权发明专利6项。协助指导博士研究生2名（在读）。