金属卤素钙钛矿薄膜的表面界面电子结构及其调控

The surface and interface electronic structure of metal halide perovskite thin films have already become a hot point in the field of the perovskite solar cells. The key problems of the regulation of the surface and interface electronic structureof metal hlide perovskite thin films are: (1) The quantity relationship between the surface and interface structure and the chemical composition; (2) The effect of the spin-orbit coupling and Rashba effect to the surface and interface electronic structure. In order to solve the key problems, (1) The mixed metal halide perovskite thin films with various chemical composition will be prepared by vacuum deposition. Then the relationship between the band gap, work function, the valence band maximum and the chemical composition will be determined by absorption spectrum, photoluminescence spectroscopy, photoelectron spectroscopy. (2) Quasi-particle calculation of mixed metal halide perovskite will be performed by Quantum ESPRESSO and YAMBO in order to determine the micro mechanism of the regulation of the surface and interface structure. The effect of spin-orbit coupling and Rashba effect to the surface and interface electronic structure will be also calculated. The research on the regulation of the surface and interface electronic structure of metal halide perovskite thin films can provide significance reference values to the optimization of the perovskite solar cells.

金属卤素钙钛矿薄膜的表面界面电子结构已经成为钙钛矿电池领域的热点课题。对于金属卤素钙钛矿的表面界面的电子结构的调控，其中关键的问题体现在：（1）金属卤素钙钛矿的表面界面的电子结构与化学组成比之间的定量关系；（2）自旋轨道耦合作用及Rashba效应对表面界面电子结构的影响。为了解决这两个关键问题，本项目（1）首先采用真空沉积法合成具有不同化学组成比的混合金属卤素钙钛矿薄膜，并利用光吸收谱、光致发光谱、光电子能谱等手段测定其带隙、功函数和价带顶的位置与化学组成比之间的定量关系。（2）利用Quantum ESPRESSO和YAMBO对混合金属卤素钙钛矿进行准粒子计算，确定表面界面电子结构调控的微观机理，同时计算出混合金属卤素钙钛矿的自旋轨道耦合作用与Rashba效应对表面界面电子结构的影响。对金属卤素钙钛矿薄膜的表面界面电子结构及其调控的深入研究，可以为钙钛矿电池的优化提供重要的参考价值。

由于金属卤素钙钛矿材料具有优异的光电性能，近年来在太阳能电池与光电子器件领域有着广阔的应用前景。尽管学术界在金属卤素钙钛矿材料的电子结构方面已经进行了深入而广阔的研究，但是对金属卤素钙钛矿材料中电子声子耦合作用和Rashba效应等电子结构的研究依然缺乏。.首先本项目利用变温光致发光光谱对金属卤素钙钛矿材料中的电子声子耦合作用进行了深入的研究，揭示了金属卤素钙钛矿的中电子声子散射机理。光致发光光谱与第一性原理计算的结果表明，对于CsPbBr3的电子声子耦合作用主要由纵向光学声子引起的。研究的结果为金属卤素钙钛矿材料在太阳能电池与光电子器件中的应用提供指导。.由于Pb具有强烈的自旋轨道耦合作用，这类含铅的金属卤素钙钛矿材料可以表现出强烈的Rashba效应。本项目利用第一性原理，详细分析了金属卤素钙钛矿材料中的各向异性Rashba效应以及应变的对Rashba效应的影响。对于包含自旋轨道耦合作用的第一性原理结果表明，CH3NH3PbB3的导带底具有很大的Rashba系数，而且导带底的Rashba效应具有强烈的各向异性。同时对于不同晶格常数的第一性原理计算结果表明，应变可以大大的增强CH3NH3PbB3的Rashba效应。这些研究的结果有助于金属卤素钙钛矿材料在自旋电子学中的应用。