高能钝感炸药TATB的反应机理及反应速率模型研究

The thermal decomposition mechanism of insensitivity explosive(IE) is one of important problems in the area of explosion mechanics. Carbon-coagulation(CC) is considered as the key factor which induces slowing of reaction rate and widening of reaction district of IE, while its mechanism is still unclear until today. In this proposal, we will focus on the explosive TATB, study the thermal decomposition process, analyze the molecular structure of products, acquire the element reaction equation, and understand the thermal decomposition mechanism of IE; analyze the structure and formation mechanism of CC, the second reaction between CC and products of IE, investigate the effect of CC to thermal decomposition of IE; analyze the effect of additive( F-polymer) to the thermal decomposition of IE; build the reaction rate model of IE, and provide the theoretical supports for the simulation of explosion of IE.

钝感炸药热分解反应机理研究是爆炸力学领域当前的一个热点研究课题。反应产物中凝聚相碳聚物是导致钝感炸药热分解速率降低、反应区变宽的关键因素，而其影响机制并没有得到深入理解。本项目针对典型钝感炸药TATB，开展炸药在高温、高压条件下和冲击加载下的热分解反应过程研究，分析TATB炸药的基元反应、产物分子结构，理解钝感炸药的热分解反应机理；分析碳聚物的结构、形成机制和与炸药热分解产物的二次反应，理解碳聚物对钝感炸药热分解反应的影响机制；分析典型添加剂（氟聚物）对TATB炸药热分解反应影响；建立钝感炸药TATB的反应速率模型，为钝感高能炸药爆轰数值模拟研究提供理论支持。

本项目结合第一性原理/分子动力学方法和经典分子动力学方法开展了三氨基三硝基苯(TATB)为基的钝感炸药在高温、高压和冲击加载下热分解反应过程，建立了炸药反应中间产物分析方法和程序、炸药爆轰性能宏观模拟程序；系统分析了TATB炸药的基元反应、产物分子结构，揭示了钝感炸药的热分解反应机理，获得了TATB单质炸药在反应过程中的452种中间产物和11184种化学基元反应；发现在TATB炸药反应过程中C-N杂环结构首先形成并逐步反应形成石墨相碳结构是碳聚物的主要形成机制；碳聚物的出现降低了炸药的反应速率；同时，在TATB为基的PBX炸药中，发现添加剂氟聚合物中存在的碳结构将导致TATB炸药中间产物中碳聚物的形成，主要初始碳结构仍是C-N杂环为主，同时，由于大量C-N杂环的存在进一步降低TATB炸药的反应速率。采用定常流体力学方程描述前导冲击波，采用化学反应动力学方程描述快反应区，采用化学平衡条件和CJ条件描述CJ点，采用碳扩散－沉积动力学方程描述慢反应区，模拟得到了化学反应区的中间产物分布，发现部分中间产物对TATB的化学反应路径有较大影响。本项目相关研究成果已经发表SCI论文13篇，提出了可有的TATB炸药两步反应模型并初步运用于炸药烤燃实验。