NO3和NH3在PM2.5形成过程中的化学行为研究

The sources of PM2.5 are very complicated, according to the study, the contribution of second aerosol to PM2.5 is about 50%. As one of the major pollutents, NOx plays a key role in the formation of second aerosol.The emissioin of NOx from vehicle can be reduced by the use of three-way catalytic concerters, but the emission of NH3 is increasing conversely when using this technique.Because NH3 is the key species in the conversion of first pollutents to second pollutents in atmosphere, so the increasing of its concentration can make its very difficult to control PM2.5 by the way of reducing the emission of NOx.At the same time, as the most important oxidant in nighttime, NO3 also plays a dominant role in the conversion of NO2 into nitric acid.In this propose, we focus on NO3 and NH3 to study the relationship between NO3 lifetime and PM2.5, and by use of the chamber to simulate the impact of different ratio of NO2 to NH3 on the formation of PM2.5 under the different condition of temperature and humidity.The impacts of NO3 and NH3 on the formation of second aerosol and the conversion mechanism of NO2 to nitrate in different atmosphere are also studied to reveal the chemical behave of NO3 and NH3 in the formation of PM2.5, and to find a potential way to control it

PM2.5来源广泛，研究表明二次气溶胶对PM2.5的贡献大约为50%左右。作为大气主要污染物之一，NOx在二次气溶胶形成中起着关键作用，但目前广泛使用的机动车尾气三元催化转换装置在减排NOx的同时，却增加了NH3的排放，而NH3又是一次污染物生成二次污染物的关键物质，其浓度的增加使得通过减排NOx来控制PM2.5的效果大大降低，同时作为夜间大气中最重要的一种氧化剂，NO3在NO2最终转化成硝酸的过程中也起着至关重要的作用。本项目以NO3和NH3为切入点，研究NO3的寿命与PM2.5的关系，利用烟雾箱实验模拟,研究在不同环境条件下，NH3/NO2比值与PM2.5浓度关系，探索NO3和NH3对大气PM2.5形成的影响，以及大气中NO2转化为硝酸盐二次气溶胶过程机理及环境影响条件，通过PM2.5采样和雾滴采集分析，揭示PM2.5形成过程中NO3和NH3的化学行为，寻求控制PM2.5形成的有效途径

项目以大气中的NH3和NO3为主要研究对象，结合HONO、CH2O和NOx的测量，重点研究了大气中的颗粒物与NO3寿命之间的关系，NH3与SO2和NO2之间关系及对颗粒物形成的影响，利用烟雾箱实验，研究了NH3和NO2比例与PM2.5关系，同时分析了在SO2和O3共同作用下，NH3对颗粒物形成的影响，利用外场颗粒物滤膜采样实验，分析了大气中的NH3与硫酸盐和硝酸盐之间的关系，项目在上海、北京、云南等地实现了对大气中的NH3、HONO、NO3、CH2O、SO2、O3、NO2等长期连续观测，分析了不同区域、不同大气污染背景下上述大气成分对颗粒物污染形成的影响。.项目研发了大气NH3的直接光谱法测量技术，避免了采样过程对NH3测量带来的影响，设计了1立方米可塌陷特氟龙模拟实验烟雾舱，烟雾箱模拟实验发现，NH3对颗粒物生成的贡献主要是通过非均相反应，在大气存在较多凝结核的条件下，NH3对颗粒物爆发性增长起到关键的推动作用，对城市大气环境而言，工业区排放和机动车排放是大气NH3的主要来源之一，合理控制大气中的NH3排放将是大气复合污染控制的有效手段之一。NO3自由基是夜间大气最主要的氧化剂，上海大气中NO3的寿命为102+-93s，大气中的颗粒物对NO3的寿命有较大的影响，夜间颗粒物提供了NO2向HONO转化的异相反应界面，而高浓度的HONO对第二天的大气氧化性有较大影响，进而又会影响二次气溶胶的生成，因而，研究大气夜间氧化过程，有助于全面了解日间的大气化学过程。.项目在执行期间，共计发表文章16篇，其中SCI收录12篇，培养2名博士研究生，4名硕士研究生。