基于卤素交换作用的钙钛矿量子点荧光波长移动可视化传感研究

The fluorescence emission wavelength of perovskite quantum dots shift when its halide is exchanged. In this project, the exchange process, mechanism as well as the affecting factors of perovskite quantum dots will be studied. Based on the halide exchanging effect of perovskite quantum dots, a novel fluorescence assay according to fluorescence emission wavelength change will be developed and applied to the colorimetric sensing of halide ions, organochlorine, antigen and DNA. After the conditions optimize, the performance of proposed approaches with high selectivity and sensitivity (resolution) will be compared with the traditional assays in order to further broaden the applications of their fluorescence analysis.

利用钙钛矿量子点卤素交换引致其荧光发光波长改变现象，以CsPbBr3量子点为代表物质，研究钙钛矿量子点异相卤素交换过程与作用机理，研究异相卤素交换过程的影响因素和规律，建立利用荧光发光波长移动进行可视化荧光传感的检测方式，并利用所建立的方法进行卤素离子、抗体、DNA以及有机氯农残的可视化检测。通过条件优化，获得对这些物质具有高选择性和灵敏度（分辨率）的可视化传感方法，通过其传感性能与经典的荧光强度或比率检测方式的比较，完善和扩展荧光发光波长移动传感检测方法的研究与应用。

利用铅卤钙钛矿量子点具有离子交换且发射波长可根据卤素组成进行调控的特性，以CsPbBr3量子点为代表物质，研究了铅卤钙钛矿量子点在均相和异相介质中的卤素交换热力学和动力学，揭示卤素交换的机理，建立基于荧光发射波长移动型的荧光可视化传感模式。利用所建立的波长移动型传感方法进行氯化氢、汗液中的氯离子和油品中过氧化值的可视化检测。通过CsPbBr3量子点与油胺碘发生卤素交换的荧光发射波长红移，能够可视化分辨出油品中过氧化值是否超标；通过CsPbBr3量子点与氯离子发生卤素交换导致荧光波长蓝移，能够可视化区分汗液中氯离子含量是否高于正常水平。以上结果表明荧光波长移动型可视化传感方法具有颜色变化明显，易于通过颜色的改变有效区分阳性或阴性样品的优势。因此，荧光波长移动的新型传感方法打破了传统基于强度或比率变化的可视化方法的限制，拓展了荧光分析方法的传感应用范围。钙钛矿量子点卤素交换的荧光波长移动传感方法具有灵敏度高、选择性好、操作简便快速等优点，推动了荧光分析法在现场快速检测应用的发展。在项目执行期间，为了提高基于铅卤钙钛矿量子点卤素交换的传感性能，发展了新型的苄溴亲核取代、过渡金属掺杂、模板限域等合成方法，获得了高稳定的钙钛矿量子点，并探讨了其传感应用潜力。