关中地区家用固体燃料源VOCs的高分辨率特征及环境影响

In the present studies on volatile organic compounds (VOCs) emitted from household solid fuel combustion, the VOCs emissions in different combustion stages and the generation mechanism are both unclear. Therefore, this project intends to use the combination of PTR-TOF-MS and high-precision dilution sampling system to collect VOCs and OVOCs from typical solid fuel combustion sources in rural areas in Guanzhong, and obtain high time resolution (1s) VOCs emission source profiles. On this basis, the VOCs emission factors of three combustion stages (pyrolysis, combustion and smoldering) are calculated by the on-line monitored modified combustion efficiency. Coupled with NOx/CO/CO2 emissions and parameters such as combustion temperatures, combustion rates and combustion efficiencies, the formation mechanism and main influencing factors of VOCs under different combustion stages were also explored. At last, combined with the simulated VOCs diffusion concentrations emitted from solid fuel combustion and measured atmospheric trace gas concentration, the ozone and SOA formation potentials are calculated to evaluate the contribution of VOCs to atmospheric ozone and SOA in three combustion stages during combustion. It is expected to provide scientific basis for the control and optimization of VOCs pollution of residential solid fuel burning sources in Guanzhong area, and is also of great significance for clarifying the source of air pollution and the cause of haze in this area.

针对家用固体燃料燃烧排放的挥发性有机物（VOCs）研究中不同燃烧阶段VOCs排放区分不清、生成机制尚不明确等问题，本研究拟采用PTR-TOF-MS与稀释采样技术相结合的方式，在线观测并获得关中地区农村典型家用固体燃料燃烧源VOCs与OVOCs高时间分辨率（1s）排放源谱。通过实时燃烧效率计算三个燃烧阶段（热解、燃烧和闷烧）的VOCs排放因子，耦合痕量气体数据和燃烧参数，探究不同燃烧阶段VOCs的生成机制及影响因素。利用箱体扩散与生成潜势模型评估典型固体燃料燃烧源不同燃烧阶段排放VOCs对大气臭氧和SOA的贡献。本研究成果能为关中地区家用固体燃料燃烧源VOCs污染控制与优化提供科学依据，对厘清当地大气污染来源与雾霾成因也有重要意义。

基于PTR-TOF-MS设备建立了固体燃料燃烧源57种VOCs和20种OVOCs的实时在线检测方法，并在实验室水平获得不同燃料、炉灶以及在不同燃烧阶段下VOCs高时间分辨率源谱，与离线GCMS结果对比发现相关性较高，证明了PTR-TOF-MS在固体燃料燃烧源VOCs监测的优越性。在关中地区多个典型农村开展了秸秆、树枝、木块、烟煤、无烟煤和型煤等主要家用固体燃料燃烧VOCs排放研究，通过实时计算的燃烧效率区分三个燃烧阶段（热解、燃烧和闷烧）的VOCs排放因子，耦合痕量气体数据和燃烧参数，获得了不同燃烧阶段VOCs的生成机制及影响因素，明确了燃料中挥发分和燃烧效率是影响VOCs排放的主导因素。利用箱体扩散与生成潜势模型评估典型固体燃料燃烧源不同燃烧阶段排放VOCs对的臭氧与SOA生成潜势，在此基础上精确解析了家用固体燃料燃烧对关中地区大气臭氧与SOA的贡献。此外，为了更好地达到项目研究目标，还对具有独特气候和燃料条件的青藏高原地区固体燃料燃烧排放VOCs进行了系统研究，发现了燃烧条件对VOCs排放的影响规律。项目成果应用方面，将本研究获得的VOCs源谱应用于西安市、洛阳市等城市大气VOCs来源解析，显著提升了受体源解析的精度与可信度。对固体燃料燃烧产生VOCs的人体健康风险进行了系统评估，发现家用固体燃料燃烧是室内VOCs的重要来源且导致家庭主妇的健康风险严重超过安全阈值；同时，本研究还将燃烧源VOCs健康风险的研究领域拓展至半挥发性有机物（SVOCs）的排放特征、人体健康影响等方面，为继续深入探究家用固体燃料燃烧排放特征、影响因素及其人体健康影响建立基础。在本项目资助下，本人及团队共发表SCI论文13篇，其中本项目第一资助论文11篇，第二资助2篇，并多次参加国内外学术会议，扩大了本研究成果的学术影响力。本研究成果能为关中地区家用固体燃料燃烧源VOCs污染控制与优化提供科学依据，对厘清当地大气污染来源与雾霾成因也有重要意义。