异化金属还原菌耦合可见光光催化降解污染物的研究

Dissimilatory metal-reducing bacteria (DMRB), which can transfer the electrons originating from substrate metabolism to external electron acceptors, play crucial roles in wastewater treatment, environmental remediation, energy recovery from wastes and geochemical element recycling. When DMRB are applied for pollutant degradation, the potential limitation of inappropriate extracellular electron carriers and insufficient enzymes on the outer membrane surfaces will limit the degradation efficiency of chlorinated organic pollutants (COPs). By contrast, visible-light photocatalytic systems have been commonly used to degrade COPs with high efficiency and selectivity. Thus, the synergistic combination of DMRB and visible-light photocatalytic process will be of great significance in promoting the efficiency and selectivity of pollutant degradation by DMRB. The project aims to enhance the effectiveness and selectivity of COPs (chloroacetic acid, dichlorophenol) degradation by DMRB coupled with visible-light photocatalysis, in which the in-situ synthesized quantum dots by DMRB serve as photosensitizer and visible-light will be applied to promote the electron energy of extracellular electrons of DMRB. Also, co-catalysts will be employed to further enhance the effectiveness and selectivity of COPs degradation, and the degradation paths and in-depth mechanisms will be analyzed. Furthermore, we will shed light on the electron and energy transfer mechanisms in DMRB coupled visible-light photocatalytic systems and optimize the utilization efficiency of extracellular electrons. This project, we propose to develop a DMRB coupled visible-light photocatalysis system with high degradation efficiency to pollutants. Our work will be of remarkable theoretical significance and practical values in promoting the application of DMRB in pollutant degradation and environmental remediation.

异化金属还原细菌(DMRB)能将呼吸作用产生的电子导出胞外给胞外电子受体，其在废水处理、环境修复、能源回收和元素循环等领域发挥重要作用。受到胞外电子载体的氧化还原电势及外膜酶种类的限制，DMRB对特定污染物的降解很差，如含氯有机污染物(COPs)，而可见光光催化能够对其进行高效和选择性的降解。因此，耦合DMRB和可见光光催化用于污染物的降解能有效增强DMRB污染物降解的高效性和选择性。本项目拟以氯乙酸和二氯酚等典型COPs为对象，探索以DMRB胞外原位合成的量子点为光敏剂，利用可见光以提升胞外电子的能量，结合助催化剂提高降解COPs效率和选择性的可行性，并分析其反应动力学和途径等降解机理，研究该耦合体系中电子和能量的转移机制，优化和调控胞外电子的利用效率。该项目的研究，对于构建DMRB耦合可见光光催化高效降解污染物体系，增强DMRB在污染物降解和生物修复等领域的作用具有理论意义和实际价值。

异化金属还原细菌能将呼吸作用产生的电子导出胞外给胞外电子受体，其在废水生物处理、环境修复、绿色能源回收等领域发挥重要作用。由于微生物自身的酶种类的限制，对特定污染物的降解能力很差，而可见光光催化能够对其进行高效和选择性的降解。在本项目的支持下，我们研究了异化金属还原细菌与量子点合成前驱体中的镉离子的相互作用机理，在此基础上我们构建了一种微生物原位合成量子点耦合可见光光催化的杂化体系用于了污染物的治理，还初步探索了污染物的降解途径。. 本项目阐明了异化金属还原细菌和镉离子之间相互作用机制。研究了Shewanella oneidensis MR-1在还原和氧化环境下孵育后对镉离子的相互作用机理，结果表明在还原环境下孵育的菌株在镉离子的吸附能力（2.2倍）和速率（2.13倍）上均优于氧化环境中的菌株。处于还原状态的外膜细胞色素C使菌株表面具有更负的Zeta电位，促进了它们与镉离子的结合。. 本研究发现微生物体内合成的硫化镉纳米颗粒在可见光照射下能触发体内的硝基苯向苯胺的光还原。将光敏剂整合在微生物的胞内，可使光敏剂，固有的硝基还原酶和微生物中的细胞质还原性物质协同参与光催化过程，使苯胺的产率提高了接近40倍。此杂化体系为微生物利用光能增强污染物降解提供了新途径。. 另外，本研究还阐明了在伊红和三乙醇胺存在下硝基苯的可见光驱动转化机理，探究了pH值和重金属离子对有氧氛围中的硝基苯光催化还原的影响。基于中间产物的鉴定，我们提出了该反应的反应机理和转化途径。结果表明有氧氛围可以为伊红提供保护使其免于脱溴，增加其光催化稳定性。. 通过本项目的实施，我们阐明了异化金属还原细菌在还原和氧化条件下对镉离子的相互作用机理，并进一步成功地构建了微生物耦合光催化的杂化体系用于增强污染物的降解，并解析了伊红和三乙醇胺存在条件下硝基苯的可见光驱动转化机理。为增强异化金属还原细菌在污染物降解和生物修复等领域的作用提供理论指导，给工业废水的综合治理提供了新的方法。