时间分辨氧化钨薄膜光致变色动力学过程的研究

节能、环保、低成本、智能型多功能材料的研发工作已经成越来越受到人们的重视。氧化钨光致变色薄膜由于具有广阔的应用前景而成为当前功能材料研究的热点之一。然而影响和决定WO3薄膜光致变色性能的内在本质因素目前仍不明确，尤其光致变色过程中所涉及的微观机制（或模型）并没有充分的实验依据。与通常的静态分析手段和方法（如XRD、XPS、SEM、吸收谱等）相比，泵浦-探测技术可以实时分辨各种超快动力学过程，是揭示微观动力学运动规律的有效手段。本项目将利用传统的溶胶-凝胶法制备氧化钨光致变色薄膜，通过泵浦-探测方法从时间上实时分辨氧化钨薄膜光致变色可能涉及的电荷（电子-空穴对、氧空位、质子等）产生、电荷运动与重分布和局域极化等微观运动过程，明确光致变色性能与变色过程之间的动力学规律。对准确理解WO3及其他无机材料的光致变色机理、改善光致变色性能、设计新的材料体系等具有重要的学术价值和科学意义。

氧化钨光致变色薄膜及纳米结构氧化钨在光存储、智能窗、气敏元件、光催化等领域有着重要的应用。本项目主要从实验角度研究了氧化钨薄膜和纳米氧化钨的制备、结构、UV-Vis光吸收、光致变色、光响应特性以及时间分辨氧化钨薄膜光致变色动力学过程，完成了项目预期任务，取得了以下主要成果：（1）确定了溶胶-凝胶法制备氧化钨、氧化钨/PEG复合薄膜工艺，得到了具有显著白光(太阳光)光致变色效应的过氧聚钨酸/PEG复合薄膜；（2）研究了磁控溅射法制备非计量比氧化钨薄膜工艺，考察了退火条件（压强、气氛、温度）对薄膜结构和光学性能的影响，给出了制备特殊表面形貌的退火条件；发现0.5Torr气压下600oC快速（20oC/s）退火后，薄膜具有明显的白光相应特性；（3）利用溶剂热法制备出了具有纳米棒状、均匀颗粒状结构的氧化钨；（4）提出了基于瞬态四波混频技术的多维傅立叶变换光谱方法研究氧化钨光致变色动力学的新思路和实验方案；（5）从理论角度，基于密度泛函的线性缀加平面波方法，开展了六方相WO3及氧空位对其电子态密度和光谱性质影响的研究。此外，我们也开展了积极的对外交流与合作，为该项目进一步深入研究奠定了基础。