金属有机骨架-离子液体耦合型吸附剂的碳捕捉性能研究

Carbon capture and storage technology provides the key solution to lots of environmental issues caused by the combustion of fossil fuel. The carbon capture performance of metal-organic frameworks (MOFs) with low energy cost, high efficiency and environmental-friendliness can be greatly enhanced by introducing ionic liquids (ILs) with CO2 adsorption capability. However, due to the enormous number of MOFs as well as the missing systematic investigation of MOF-ILs composites, in this project, the carbon capture capability of MOF-ILs composite will be investigated by high-throughput computational screening in combination with experimental measurement. This project includes three parts: constructing MOF-ILs database for carbon capture; exploring the structure-property relationship of MOF-IL composites for CO2 capture; experimental verification of high-throughput screening strategy and structure-property relationship.This study aims at establishing the relationship between the structures of MOF-ILs composites and their carbon capture capabilities by theoretical and experimental verification, which provides insights into the designing and exploration of high-performance carbon capture adsorbents.

化石燃料的使用造成的诸多环境问题，燃煤电厂二氧化碳的捕捉是减缓全球气候变化、降低碳排放的主要手段之一。新型金属有机骨架碳捕捉材料具有能耗低、效率高、绿色环保等优势，而离子液体的导入可大大增加其吸附性能，因此，金属有机骨架-离子液体耦合型吸附剂显示出更加优异的碳捕捉性能。由于缺少对该类耦合型吸附剂的系统性研究，本项目以金属有机骨架-离子液体耦合型吸附剂为研究对象，构建高通量耦合型吸附剂数据库，并以高通量计算筛选结合实验研究为方法，探究金属有机骨架结构和离子液体与耦合型吸附剂碳捕捉性能之间的影响关系。具体内容包括:金属有机骨架-离子液体耦合型吸附剂数据库的构建；金属有机骨架结构/离子液体类型对耦合型吸附剂CO2吸附性能的影响规律；实验验证高通量筛选的有效性及构效关系模型。本项目旨在建立耦合型吸附剂的结构与其碳捕捉性能之间的关系模型并进行实验验证,为高效碳捕捉材料的设计与开发奠定理论和应用基础。

二氧化碳的过度排外造成了全球气候变暖等诸多环境问题。近年来研究表明金属有机骨架-离子液体复合吸附剂有望成为一种新型高效CO2吸附剂。本课题通过分子模拟结合实验研究的方法对金属有机骨架-离子液体吸附剂的碳捕捉性能及其机理进行了初步研究。首先, 通过构建金属有机骨架数据库的高通量筛选，明确-NH2对CO2的吸附的影响最大，且修饰中等孔径的金属有机骨架能够能够获得CO2吸附量的提升。选择氨基酸离子液体，构建由不同孔径MOFs组成的MOF-IL复合吸附剂，并采用基于巨正则蒙特卡洛分子模拟的高通量筛选研究不同离子液体负载量对其并CO2吸附性能的影响。研究发现在中等孔径的MOFs负载离子液体可以更大程度的提高CO2的吸附量和选择性，且吸附量随着离子液体负载量的增加呈先上升后下降的趋势，且吸附量与选择性呈反比。进一步通过实验研究发现，过高的离子液体负载量容易堵塞MOFs的孔径，造成吸附量的下降。由于离子液体的粘度较高，可能会导致金属有机骨架的CO2吸附量下降。因此，后续研究需要进一步探索防止离子液体堵塞MOFs的方法，以提高MOF-IL复合吸附剂的CO2 吸附量。综合上述研究结果，本工作为研究金属有机骨架-离子液体复合吸附剂的CO2吸附的影响奠定了理论基础与实验技术支撑，对于开发高效复合吸附剂提供了有力支持。项目资助发表SCI论文8篇，待发表论文2篇，申请相关发明专利3项，获批1项。