多相不互溶液体材料中的“相分离”原理及其应用

Multiple immiscible liquid systems can be used in food, medicine, energy materials and cosmetics. Therefore, the mechanisms of phase separation in such systems become the focus of much attention. In cell physiology, intracellular liquid-liquid phase separation is thought to drive the formation of condensed liquid-like droplets of protein, RNA, and other biomolecules, which may underlie devastating protein aggregation diseases. In recent years, biological experiments and a serious of research have been carried out for elucidating how intracellular matter contribute to both cell physiology and disease. However, because of the complex and high dynamics of intracellular processes, these studies are confronted with great difficulties even in the preliminary stage. This present project, however, will get down to the basics of liquid materials. It focuses on the low-molecular weight liquid systems, investigates the mechanisms of phase separation, and studies the roles played by different parameters in controlling the final structures of the systems. It is well known that the structure can strongly influent the properties of liquid materials, which further determinate their functions and applications. The achievements of this project can not only greatly expand the versatility of multiple-immiscible liquid materials, but also provide a critical insight into the phase separation mechanisms in cell physiology.

多相不互溶液体材料在食品、药品、能源材料和化妆品等领域有巨大的应用潜力，其“相分离”机制和结构控制已成为当今材料学领域的热点课题。在细胞物理学中，不相容液体间的共存和分离被认为是一系列蛋白变异类疾病的根源。因此，近年来，生物学家率先起步，从生物蛋白的体外反应入手，开展了多项研究工作，以期能够揭开细胞内“相分离”的机理，最终达到治愈顽疾的目的。然而，受到生物过程高度复杂，高度动态且多重相互作用的影响，这些研究在起步阶段便遇到了极大的阻力，在实验设计，性能检测和数据分析等方面困难重重。本课题从高端回归基础，重点聚焦低分子量液体材料，将在最基本的无机液体体系中探求不互溶液体间的“相分离”机理，从而精准控制液体材料的结构。结构影响性质，性质决定功能。本课题的研究成果既能扩展多相不互溶液体材料在工业领域中的应用，又能对细胞内“相分离”机制提供理论依据和基础性的实验证据。

“相分离”是自然界中普遍存在的物理过程，一旦被触发，终点将是热力学稳定状态。长久以来，科学家们运用各种手段来阻止“相分离”的发生，以期望获得处于亚稳态的体系结构，扩展低分子量液体材料的应用空间。2009年开始，生物学家们开始着重探究以核仁为代表的无膜细胞器形成机理，首次意识到这一机理很可能与“相分离”机制密切相关。然而，生物过程高度复杂、高度动态，相关变量和相互作用繁多，因而在从生命科学的角度研究“相分离”的同时，也应该将一部分研究重心转移到其原始体系，从基础的无机液体入手，寻求不同的研究途径和研究方法。本项目回归基础，重点聚焦低分子量液体材料，在最基本的无机液体体系中探求不互溶液体间的“相分离”机理，并综合运用关于Pickering乳液的已有研究成果，结合申请人自身在双连续型乳液凝胶（Bijel）和Janus乳液领域的研究进展，从基础层面上探究“相分离”的动力学机理。我们首先实现了双元高内相乳液的研发工作。这是一种典型的三相流体材料，突破了传统Pickering乳液的双相结构，首次把各向异性引入到乳液体系中。同时，它呈现明显的凝胶性质，能够被制备成二维的薄膜材料，并具有良好的粘弹性。在此基础上，我们深入研究了两种不互溶分散相的相互作用，发现两种液体能够产生一种独特的协同效应来有效抵抗渗透上行休克。另外，我们还运用三种不互溶的低分子量液体成功实现了树莓型乳液的制备工作。这是国际上第一次实现这种结构的制备，对于生物过程和体系中具有相似结构的形成和相行为的研究具有十分重要的意义。依托本项目的资助，负责人三年内共发表学术文章五篇（另有多篇在投），培养学生两名，获得国家发明专利授权四项，获得国家自然科学基金国际合作与交流项目一项。从整体上看，本项目取得了超出预期、令人满意的效果。