中子全散射方法在大分子共混互溶与共混不互溶体系中的应用

The neutron total scattering method is a very important research method for direct observation of the all-atom structure of a disordered system. Structure of solutions, glass, and macromolecules can be studied by this method. This project creatively applies the neutron scattering method to the cosolvency and cononsolvency systems of macromolecules. Combine the small angle neutron scattering, neutron total scattering and molecular dynamics simulations, build the most probable all-atom structures of the poly(methylmethacrylate) (PMMA)/water/ethanol cosolvency system, Poly(N,N isopropylacrylamide) (PNIPAM) and (poly(N,N-diethylacrylamide) (PDEA) DMSO/water cononsolvency systems; aim at clarifying the effect of the solvent structure on the conformation of the macromolecules; quantitatively analyze the interaction between solvent molecules and the interaction between the solvent molecules and the macromolecules; illuminate the prerequisite and mechanism of cosolvency and cononsolvency, and provides theoretical guidance for the selection of mixed solvents for macromolecules in related fields.

中子全散射方法是直接观测无序体系全原子结构非常重要的研究方法，其研究对象包括溶液、玻璃和大分子等。本项目创造性地将中子全散射方法应用到大分子共混互溶和共混不互溶体系。联用小角中子散射、中子全散射和分子动力学模拟等研究手段，建立聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）的乙醇/水共混互溶体系、聚异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）和聚二乙基丙烯酰胺（PDEA）的DMSO/水共混不互溶体系的最可几全原子结构；明确溶剂结构对大分子构象的影响；定量分析溶剂分子之间的相互作用和溶剂分子与大分子之间的相互作用；阐明共混互溶和共混不互溶产生的必要条件和微观作用机理，为相关领域大分子混合溶剂的选择提供理论指导。

中子全散射方法是研究无序体系最可几全原子结构的重要方法。本项目一方面发展并推广了这一方法，另一方面，将这一方法应用到大分子的溶液体系，研究宏观溶解现象的微观作用机制。首先设计了一台应用于无序大分子全原子结构表征的中子全散射谱仪，同时开发一套应用于其中子全散射数据经验势结构精修(EPSR)解析软件。将中子全散射方法应用于聚二乙基丙烯酰胺（PDEA）在混合溶剂体系的共混不互溶现象和海藻糖在氢氧化钠尿素溶液中的溶解，提出了共混不互溶的热力学本质和钠离子在海藻糖溶解过程中的桥接作用。本项目发展并利用中子全散射方法研究大分子在混合溶剂中的溶解或者不溶的本质、微观结构和相互作用，为新型绿色溶剂的开发提供指引。