氧化石墨烯限域水的结构和高压结构相变研究

Confined water—a common existing form of water, played an important role in life activities. However, it is ambiguous about the structure and phase transition of confined water until now, which are the most basic problems. This work intend to carry out experimental research on the structure and phase transition of confined water using graphene oxide as the confined template：1）explore the effect of confined-size on the structure of confined water: taking the advantage of adjustable layer spacing in graphene oxide, and the continuous regulation in graphene oxide layer spacing under pressure; investigate the effect of confined size on confined water structure, and understand the mechanism of structure formation of confined water; 2）clarify the phase transitions of confined water under high pressure: using the in-suit high pressure/ variable temperature and high pressure experiments tools, integrating with high pressure/variable temperature and high pressure IR、high pressure Raman、high pressure synchrotron radiation XRD measurement, to investigate the structure transitions of confined water at the conditions of different confined size and temperature under high pressure; explore both confinement and high pressure effect on the structure of confined water; reveal the changes and mechanism of structure transition of confined water under high pressure; summarize the confinement size-pressure-temperature phase diagram of confined water, provide important experimental evidence for understanding the structure and structure transition of confined water.

限域水-水的一种普遍存在形式，在生命活动中扮演着重要的角色。然而目前对于限域水的结构以及相变规律这些最基本问题尚未有清楚的认识。本项目拟以多层氧化石墨烯为二维限域模板，开展对限域水结构和结构相变的实验研究：1）研究限域尺寸（影响限域水结构的重要因素）对限域水结构的影响：利用氧化石墨烯层间距可调的特点，借助压力作用在氧化石墨烯层间距连续调控方面的优势，系统研究限域结构随限域尺寸变化的规律，从本质上认识限域水结构形成的物理机制；2）研究限域水的高压结构相变：利用原位高压/变温高压实验技术，结合高压/变温高压红外、高压拉曼、高压同步辐射XRD光谱测量，研究不同限域尺寸和温度条件下限域水的高压结构变化，探索限域和高压的双重作用对限域水结构的影响，揭示限域水的高压结构相变规律及其相关物理机制，总结限域水的限域尺寸-压力-温度相图，为深入认识限域体系下水的结构和相变规律提供重要实验依据。

限域水是水的一种普遍存在形式，限域水的结构认识对于深入认识和理解生命和自然现象具有重要的科学意义。氧化石墨烯由于其吸水性强，层间距小，限域效应明显，使其成为实验上研究限域水的理想模板。本项目中，以氧化石墨为限域模板，利用光催化还原调制了限域模板氧化石墨的表面性质；利用红外差谱结合XRD光谱分析，研究了常温常压下氧化石墨限域水的结构特征；利用高压红外光谱结合同步辐射XRD光谱技术在位研究了氧化石墨限域水的高压结构变化规律。研究发现，氧化石墨具有波段依赖的光催化特性，在不同光照条件下，氧化石墨的还原程度不同，此方法为精细调制氧化石墨表面性质提供了有效的方法；常温常压条件下，氧化石墨限域水表现出了和体相水完全不同的结构，其存在形式以类冰结构为主，类冰结构的出现于氧化石墨层间高度限域效应以及水与限域表面形成比较强的相互作用密切相关；高压条件下，氧化石墨限域水在2Gpa发生了明显的结构转变，这一转变与冰II到冰VII的转变及其相似。我们的研究表明，氧化石墨限域水形成了有异与体相水的结构以及结构变化规律，这一研究结果将有助于深入理解限域空间中水的结构、结构转变规律以及水与限域模板之间的相互作用。