超重力燃烧一步制备高致密度SnTe材料及其热电性能

The thermoelectric materials enable direct and reversible conversion between the thermal and the electrical energy, and have attracted much attention in the new energy field. The common fabrication methods involve multi-step processes with considerable time and energy consumption. Here we use a fast and one-step method to prepare SnTe thermoelectric material with high-gravity assisted combustion synthesis. Firstly, the combustion synthesis could be finished in a very short time (about several minutes). Secondly, the dense bulks could be obtained in one step due to the high-gravity. We study the multi-scale microstructure and their effect on the phonon scattering. We also study the band structure and their effect on the electric transport properties. The synergistic effect on the electrical-thermal transport properties is expected to increase the figure of merit (zT).

超重力燃烧合成技术是指在燃烧合成过程中施加超重力场。其特点是：一，原料点燃后在极短时间内（约数秒）完成燃烧合成过程；二，燃烧合成过程中施加超重力，使得材料的晶粒度细化、致密度大幅度提高，一步获得致密的细晶块体材料，无需二次烧结。基于近年来提出的燃烧合成新判据，我们将超重力燃烧合金技术用于制备低熔点的无铅SnTe基热电材料。通过制备工艺和材料组分的优化，实现多尺度微结构SnTe热电材料的可控制备。并深入研究多尺度微结构对声子输运性能的影响，降低晶格热导率。在此基础上进行能带调控，实现电、声输运性能的协同调控，获得高性能的SnTe基热电材料。

全球范围内的能源和环境问题日益突出，热电材料在能源利用方面的独特优势而引起广泛关注。本项目首次将非平衡超重力燃烧合成技术应用于SnTe基热电材料制备，并通过多尺度微结构调控和能带结构调控实现热电性能的协同提升。主要研究内容包括：（1）SnTe基热电材料的可控制备。基于燃烧合成低熔点热电材料的新判据，在燃烧合成的过程中施加超重力场，强化燃烧合成中的传递过程和物相反应过程，实现了材料的一步合成，极大节约了时间成本和经济成本，具有大规模工业化应用的潜力。（2）热电性能优化。系统研究了多种元素掺杂对SnTe材料热电性能的影响规律，在Sn位掺杂Ge, Pb, Sb,Mn等元素，一方面改变能带结构，提高态密度有效质量（DOS），从而提高材料的Seebeck系数和电输运性能。另一方面，多元素掺杂带来的熵值增加，引入大量晶格畸变和多尺度结构缺陷，增强声子散射、降低热导率。最小晶格热导率仅0.3 W m-1 K-1，接近于SnTe的非晶极限。最大ZT值（873 K）为1.2，比基体提高近2倍。