量子点化学发光及其在区域环境分析中的应用

存在于环境中的有机污染物如持久性有毒污染物、兽用抗生素等在自然界中含量极低，因此开发新型、高效分离富集材料与高灵敏度分析方法对其进行准确、快速地分析监测成为环境保护与治理的重要内容之一。化学发光分析法（CL）是一种高灵敏的分析方法，量子点（QDs）是最近几年才发展的新型无机半导体纳米晶体。然而，有关纳米量子点化学发光和电化学发光性质及其分析应用方面的研究尚处于起步阶段。本研究拟在量子点合成的基础上，对所合成量子点的化学发光和电化学发光性质进行研究，并进一步以量子点为核心，合成对目标分子具有预定识别性和选择性的表面分子印迹聚合物，从而实现对这类污染物的有效富集和分离，同时结合化学发光和电化学发光分析，开发出简单、廉价并且具有富集、分离效率高、检出灵敏度高的全新检测方法，实现区域环境水样（黄河上游干流）和黄土中目标污染物的分离及检测。

环境分析是污染控制和环境保护的一个重要组成部分。环境污染物在环境中含量极低，因此发展高灵敏的检测环境中各类污染物的分析方法意义重大。包括电致化学发光(electrocheniluminescence or electrogenerated chemiluminescence, ECL)在内的化学发光分析法(Chemiluminescence, CL)已被证明是一种简单、快速、灵敏度高的分析方法，在环境和生物中微量和痕量组分分析中具有独特的应用价值。半导体纳米晶体，即量子点(quantum dots，QDs)具有优良的电学和光学特性，对一些微弱的化学发光体系具有产生增敏的效应，可以在化学发光体系中起到催化剂、还原剂、发光体和能量接受中间体的作用。近五年来，基于量子点的CL和ECL研究逐渐兴起，但从发展时间和发展状况而言，基于量子点的（电）化学发光的研究起步时间不长，其应用也主要集中在生物分析领域，相关环境分析应用的报道较少，且相关的机理研究主要集中在化学发光共振能量转移（CRET）方面，还有待进一步的完善和充实。因此，本课题在尝试合成一系列水溶性量子点的基础上，对所合成量子点的化学发光和电致化学发光行为进行了较为系统的研究，筛选并建立了一系列基于量子点的化学发光及电致化学发光分析体系，详细探讨了各体系产生发光的机理，验证了将这些化学发光及电致化学发光体系用于环境分析的可行性，成功建立了高灵敏测定多种药物、金属元素及环境有机污染物如苯酚、邻苯二酚、对苯二酚、Co2+离子、茶碱、对乙酰氨基酚、甲硫氨酸、五氯酚钠、苯甲酸和对羟基苯甲酸等的化学发光或电致化学发光分析方法，探讨了目标化合物的分子印迹聚合物的合成及其与发光分析联用的方法，初步实现了部分污染物在黄河水样和黄土样中的检测。该课题的研究成果为进一步深度阐释具有高发光量子产率的量子点的发光机理，计算发光反应动力学参数进行了有效的探索，并为进一步制备目标化合物的量子点表面分子印迹聚合物，为将量子点发光技术在环境领域的进一步应用提供了重要的理论指导。