面向脑科学的纳米发光探针材料超重力耦合水热法可控制备机制

Optical bioimaing based on luminescent nanoprobes are of great significance in brain science. The related key science problem is how to control uniformly distribution of the reactants during the preparation of nanparticles to obtain ultrasmall, high-efficiency and monodisperse nanophosphors. Therefore, we propose a new approach novel approach to prepare highly transparent upconversion luminescent nanodispersions by high gravity reactive precipitation along with post hydrothermal synthesis. This project mainly investigates the interaction of surfactant, particle surface and dispersion media; preparation mechanism of highly transparent liquid dispersions of rare-earth doped NaYF4 upconversion nanophosphors by intensifying molecular mixing and mass transfer in high gravity reactor; explores the rules of mixing, mass transfer, particle nucleation, growth and dispersion in the coupling process of reaction, crystallization and phase transfer; prepares ultrasmall, high-efficiency and monodisperse rare-earth doped NaYF4 upconversion nanophosphors for brain imaging and builds the structure-function relationship of preparation process, shape and structure, and application property. The studies of this project will provide theoretical basis for the controllable preparation and application of luminescent nanoprobes in brain science.

基于纳米发光探针材料的脑成像技术在脑科学领域具有重要应用前景，超小尺寸(<10 nm)、高效率、单分散发光材料的可控制备是实现其应用的关键，涉及的核心科学问题是如何在纳米颗粒结晶成核生长过程中，控制分子尺度上的反应物浓度分布均匀。本项目围绕脑科学的实际应用需求，提出超重力耦合水热法可控制备单分散、稀土均匀掺杂的NaYF4发光纳米材料的新思路，解决分子混合传质难题；进一步采用生物分子修饰，创制高性能纳米发光探针材料，实现其在活体动物脑血管显微成像的应用。重点研究超重力耦合水热条件下超小尺寸高效率稀土掺杂NaYF4发光纳米材料形成机制；揭示旋转填充床反应器内NaYF4纳米颗粒结晶成核、生长与分散规律；探索纳米颗粒组成、结构、表面生物分子修饰对其在生物体内循环代谢和脑血管成像信噪比等性能的影响；构建“制备工艺-形态结构-应用性能”的本构关系，为面向脑科学的纳米发光探针材料的应用提供科学基础。

基于纳米发光探针材料的脑成像技术在脑科学领域具有重要应用前景，超小尺寸、高光效、单分散发光材料的可控制备是实现其应用的关键，涉及的核心科学问题是如何在纳米颗粒结晶成核生长过程中，控制分子尺度上的反应物浓度分布均匀。本项目围绕高灵敏、单分散荧光纳米探针材料制备的机制及材料应用基础开展了系列研究工作：发展了微纳尺度物质转化原位观测与定量表征新策略，揭示了微液滴相界面强化传质-反应的机制；综合运用原子分子构效与界面作用理论计算，结合纳微尺度光学仿真与数值计算，系统探究了光功能材料原子/分子尺度（亚纳米）组分、排序、密度、缺陷和界面作用，揭示了材料结构与本征光学及分散稳定性的规律；针对单分散光学纳米探针材料在组分/结构上具有多组分掺杂型和多级结构核壳型”的特点，提出超重力微液滴法制备光功能纳米分散体的新策略，形成了独创的光功能纳米材料绿色制造通用技术平台，创制了多种高灵敏度、高信噪比、高分散的荧光纳米探针材料，为面向脑科学的纳米发光探针材料的应用提供科学基础，发表期刊论文8篇。