含磷过渡金属类催化剂的合成、表征及在氨选择催化还原脱硝中的应用

Due to the surface acidity and redox property, phosphorus-containing transition metal compound could be used as catalysts for NH3-SCR deNOx reaction. This project aims to synthesize a class of transition metal compounds for the supported and unsupported deNOx catalysts. The content of P element, the surface acidity and redox property can be regulated by adjusting the experimental conditions. The catalytic activities of different catalysts are compared. The relationship of the surface acidity and redox property of catalyst with catalytic activities are also discussed. The prepared catalysts are extruded to explore the practical effects of this kind of catalyst. Aging test is used to characterize the long-term stability of the catalysts. The results of this project are of academic significance for designing new deNOx catalysts. This project will lay a solid foundation for the application of this kind of catalysts in NH3-SCR reaction.

过渡金属含磷化合物由于其同时具有酸中心和氧化还原中心，符合氨选择催化还原（NH3-SCR）脱硝催化剂的基本性质。本项目以此为出发点，合成一系列的负载及非负载型过渡金属含磷化合物作为NH3-SCR脱硝催化剂。通过改变实验条件调控催化剂中的磷含量及表面酸性，同时调控表面氧化还原性能。比较不同催化剂NH3-SCR脱硝性能，并探讨表面酸性以及氧化还原性能等因素与催化性能之间的关系规律。将合成的催化剂进行挤出成型，考察催化剂的实际应用效果及长期稳定性。研究成果对设计新型NH3-SCR脱硝催化剂具有重要的学术意义，并为此类催化剂在实际应用中奠定基础。

过渡金属含磷化合物由于其同时具有酸中心和氧化还原中心，符合氨选择催化还原（NH3-SCR）脱硝催化剂的基本性质。本项目以此为出发点，合成一系列的负载及非负载型过渡金属含磷化合物作为NH3-SCR脱硝催化剂。通过改变实验条件调控催化剂中的磷含量及表面酸性，同时调控表面氧化还原性能。比较不同催化剂NH3-SCR脱硝性能，并探讨了表面酸性以及氧化还原性能等因素与催化性能之间的关系规律。. 通过水热合成的方法制得CePO4载体，并以此负载了一系列过渡金属氧化物型催化剂。通过测试该系列催化剂的NH3-SCR脱硝活性，表明MnOx及CuO的调变显著的提高了活性。原位漫反射红外光谱结果表明反应主要是通过催化剂表明吸附的单齿硝酸盐及NH3吸附物种之间的反应来进行的。催化剂表面发生的NO氧化到NO2反应是形成单齿硝酸盐的重要因素。NH3的吸附主要发生在催化剂载体上。Co3O4 调变后使催化剂的氧化性能显著提高，导致吸附的NH3发生氧化反应，从而抑制了NH3吸附物种与硝酸盐吸附物种的反应。所以Co3O4/ CePO4催化剂的活性低于CePO4载体 。MnOx/CePO4 的活性最高，主要是因为其氧化NO到NO2的能力最强。另外，MnOx/CePO4催化剂表现出了优异的抗水蒸气中毒性能及N2选择性。. 为了进一步提高催化剂的活性，我们以CePO4为载体，负载制备了Mn-Sn，Mn-Ce双金属氧化物催化剂，得到了活性优异的催化剂。该催化剂可以在较宽的温度范围内（170-400 ℃），NO的转化率高于90%，并具有较高的抗水中毒能力，这说明该系列催化剂具有较高商业应用前景。