低温选择性催化还原脱硝中NO的氧化行为研究

燃煤烟气NOx的排放对环境的危害日趋严重，必须得到控制。我国燃煤锅炉大部分采用了湿法脱硫技术，可与其匹配的低温选择性催化还原技术（SCR）有广阔的应用前景。低温SCR催化剂需要具备高抗水抗硫活性和高反应速度的性能。快速SCR反应是提高反应速度及转换率的好方法。由于NO2的相对含量较低，因此NO氧化为NO2成为关键。V2O5/AC催化剂在低温下有较高的脱硝效率，并具有高抗硫抗水毒化能力，但NO在其表面的氧化行为机理尚不明确。本研究将以V2O5/AC催化剂作为研究对象，应用通过氧化、渗氮及热处理等方法对活性炭官能团改性和修饰，应用原位漫反射红外傅立叶变换、XPS、TPD-MS和暂态响应等分析和试验方法，研究活性炭官能团及活性组分对NO的吸附、氧化作用，考察水和微量SO2对催化剂脱硝活性的影响，阐明NO在催化剂表面的吸附、氧化及再还原的SCR反应机理，对催化剂的深入研究具有指导意义。

燃煤烟气NOx的排放对环境的危害日趋严重，也是形成雾霾的重要因素之一，必须得到有效控制。我国燃煤锅炉目前大部分采用了湿法脱硫技术，可与其匹配的低温选择性催化还原技术（SCR）有广阔的应用前景。低温SCR催化剂需要具备高抗水抗硫活性和高反应速度的性能。快速SCR反应是提高反应速度及转换率的好方法。由于烟气中NO2的相对含量较低，因此NO氧化成NO2是制约此反应的关键。本研究以煤基活性炭为研究对象，通过氧化、渗氮、热处理及但载V2O5活性成分等方法对活性炭官能团/活性中心进行改性和修饰，应用原位漫反射红外傅里叶变换等实验方法，考察了官能团和活性组分对NO的吸附和氧化作用，并研究了水和SO2对氧化行为的影响。实验表明低温下活性炭脱硝遵循L-H机理（吸附态的NH3与吸附态的NOx反应），随着温度的升高，NOx吸附量的减少造成活性炭对NO氧化能力的降低。含氧官能团的引入能够提高脱硝能力，但这是源于NH3吸附量的增加，并无促进NO的氧化。N-6杂环含氮官能团以及V2O5活性组分均能促使NO氧化为NO2。水和SO2的吸附均降低了NO的氧化。结论表明可以定向增加煤基活性炭N-6杂环含氮官能团及V2O5活性组分促进其低温脱硝的性能。