胶体系统中桥连接模型及其应用的小角中子散射理论及实验研究

Interaction between colloidal particles is the key parameter deciding the behavior of a colloidal system, which can be used to fit different applications or simulate some special physical processes, a general method is adding small particles of special characteristics. Bridging attraction is introduced if there exists short range attraction between colloidal particles and addition particles. Several experiments have implied systems with bridging attraction behave quite differently from systems with the well-studied depletion attraction, while the former has not yet been studied systematically. With the work we have done before, in this project, we plan to study the mechanism of bridging attraction theoretically and experimentally with small angle neutron scattering (SANS), and apply this mechanism to study the effect of short-range attraction on glass transition, specifically are: (1) Building the bridging attraction model with theories of small angle scattering and multi-component sticky hard sphere model; (2)Studying the relationship between micro parameters and macro behaviors theoretically and experimentally, using the bridging attraction model and SANS technique, respectively; (3) Studying the structure change of dense colloidal systems during glass transition with the bridging attraction model and verified it with SANS experiments. The results of this project are supposed to guide modulation of colloidal systems for different applications, and also to provide a new clue for the mechanism study of glass transition.

向胶体系统中加入具有特定性质的小型粒子来调节胶体粒子间作用力以满足特定的应用需求或模拟特殊的物理过程，添加物和胶体粒子间的短程吸引力为系统引入了桥连接作用机制。现有实验表明，桥连接作用与广泛研究的体排斥作用下的系统存在极大区别。桥连接作用至今仍缺乏系统性的深入研究，本项目拟利用小角中子散射理论与实验研究桥连接作用机制，并利用桥连接模型研究短程吸引力作用下的玻璃相转变过程，具体研究内容有：（1）利用小角散射理论和多组分黏性硬球模型建立桥连接作用模型；（2）利用建立的桥连接模型和小角中子散射技术从理论和实验上研究系统微观参数与宏观性能之间的联系；（3）利用桥连接模型研究高浓度胶体系统由平衡液态转变为非平衡玻璃态过程中的结构变化并通过小角中子散射实验进行验证。本项目的研究成果可以指导对胶体系统性能的调节以满足特定的应用需求，同时也可以为玻璃相转变这一热点问题内在机理的解释提供新的思路。

小角散射技术可有效研究纳米到微米尺度材料的结构，常用于胶体系统的结构研究。本项目针对新型桥连接体系，基于小角散射理论，建立了桥连接模型，并对桥连接作用下系统的相图信息进行了理论及实验研究。主要内容如下：.（1）基于小角散射理论，搭建了桥连接模型理论框架：利用多组分粘性硬球模型构建桥连接模型，对系统关键参数进行了解析求解，包括其结构因子、散射强度理论曲线以及相图中的旋节线、最大桥连接吸引力和等效硬球作用点；建立了桥连接作用下双组分粘性硬球系统到单组分系统的映射模型，使单组分粘性硬球系统的研究成果，如逾渗线与双节线的结论可直接应用于桥连接系统；并开发了通用的小角数据分析软件;.（2）研究了桥连接作用下特定实验系统（PS和PNIPAM混合系统）的理论相图并与实验观测结果对比，验证了该模型的有效性；通过小角中子散射实验研究牛血清蛋白（BSA）和氯化钇（YCl3）混合系统，并利用桥连接模型进行数据分析，研究了不同Y3+浓度下系统的散射曲线以及BSA蛋白分子组成和形状的变化情况；.（3）本项目同时尝试推到了蛋白质与平衡离子对系统的基本表达式，在桥连接作用基础上额外考虑了阴离子与阳离子间吸引作用的存在，同样获得了小角散射理论下系统的解析表达式，有望于进一步揭示相关系统的作用与演化机理。.本项目证明了双组分胶体系统中桥连接作用的存在，为实验系统中单相－双相－单相的相变过程提供了更深层次的物理解释。本项目建立的桥连接系统到单组分粘性硬球系统的映射模型，使许多已有的单组分粘性硬球系统的研究成果可以直接应用于桥连接系统，极大简化了桥连接系统的研究难度。同时，本项目首次利用桥连接模型和小角中子散射技术研究复杂胶体系统，为小角散射领域的实验物理学家们提供了一种新的行之有效的研究方法，也为类似系统的研究提供了理论和实验支撑。