中大尺度原子、分子团簇电子和几何结构的理论研究

原子团簇和分子团簇是介于单个原子和凝聚态之间的存在形式，是新型纳米材料合成，纳米催化机理研究的基础。原子团簇的研究对于新型化学键如金属原子之间6重化学键的研究具有重要的意义。分子团簇如水分子团簇的研究对于大气化学和环境化学中化学反应机理的研究至关重要。由于实验和理论条件的研制，目前世界上原子团簇和分子团簇研究绝大多数集中在20个原子以下的团簇研究。本研究将在已有的各种Global Mimimum Search算法基础上，发展新的并行高效算法，结合Density Functional Theory (DFT)，建立一套高效的DFT-Global Mimum Search 并行算法，并在大型和超大型并行计算机上实现一套并行程序；利用本算法和程序重点研究中到大型原子、分子团簇（20-100个原子）的电子和几何结构, 获得中大型金原子团簇和水分子团簇的电子和几何结构，并对它们的化学键进行分析。

本项目的主要研究目标为：发展高效Global Minimum Search 算法，结合多种量子化学软件包，建立一套适于中大尺度团簇的高效并行密度泛函理论（DFT，Density Function Theory）-Global Minimum Search 算法，根据研究体系势能面具有高维特性，并结合已有算法的优点，完成了Basin-Hopping和遗传算法的编写和测试工作，并运用于相关的纯Au，掺杂Au和纯水分子团簇体系中，计算结果表明我们改进的算法相比于传统算法具有高效性。项目组通过三年的努力工作，完成了本项目的主要研究任务：编写了并行的Basin-Hopping和遗传算法并与相关的量化软件（如ADF，NWChem，DMol3 和Gaussian等）进行了无缝链接。对新改进的并行优化算法进行了相关的测试，发现我们的程序不仅能够完全重复已发表文章中的结构信息而且还能够找到一些文章中没有的低能结构信息，表明我们的算法具有高效并行和全域搜索特性，本算法的成功编写能够有效地研究含有30～50个原子和分子的团簇体系，为纳米和催化材料的设计和研究提供了理论工具。