珠江三角洲城市群痕量气态污染物的浓度分布特征及其与灰霾形成的关系

Recently hazy days occur frequently and haze covers large areas, severely affecting human and ecosystem health. High concentrations of fine particles are usually initiated by severe photochemical pollution and hence elevated concentrations of trace air pollutants are found in the air. Trace air pollutants are not only inhaled directly into human’s respiratory system along with fine particles, but also are participated into particle phase, asserting adverse health effects.. This project proposes to employ highly sensitive chemical ionization mass spectrometry to online measure concentrations of trace air pollutants in the atmosphere of the city clusters in the Pearl River Delta (PRD) region. Characteristics of the concentration distribution will be obtained. The contributions of the trace air pollutants to formation and growth of secondary particles will be investigated by analyzing the concentration profiles of trace air pollutants, in combination with size distributions and chemical compositions of atmospheric particles, concentrations of regular trace gases, and meteorological data that were measured simultaneously. Gas-particle partitioning and source apportionment will be investigated as well. . The project will enable to elucidate the chemical mechanism on the involvement of trace air pollutants in the formation and growth of secondary particles. It will provide reliable measurement data on setting up a correct emission inventory and a database of atmospheric composition in the PRD region. It will provide theoretical bases for effectively predicting and preventing complex air pollution and reducing the occurrence frequency of hazy days in this region.

近年来大范围的灰霾天气频繁发生，严重影响了人体与生态系统的健康。大气中高浓度的细颗粒通常是由严重的光化学污染引发的，因而痕量气态污染物浓度不断攀升，它们不仅与颗粒物一起进入人的呼吸系统而影响人体健康，而且还进入颗粒相，加重了不良的健康效应。. 本项目采用高灵敏度的化学电离质谱，对珠三角城市群大气环境中的痕量气态污染物进行实时在线观测，获得其浓度的分布特征；并结合颗粒物粒径分布及组分的观测数据、常规痕量气体数据、以及气象要素，研究痕量气态污染物对二次颗粒物形成与增长的贡献，与颗粒相的交换，并对痕量气态污染物进行源解析。. 项目的实施将揭示痕量气态污染物参与二次颗粒物形成与增长的化学机理以及气相-颗粒相之间的相互作用，为建立珠三角地区污染源排放清单及大气成分基础数据库提供可靠的观测数据，为有效地预防与控制该地区的大气复合污染，减少灰霾天气的发生率提供理论依据。

近年来，珠江三角洲地区由于大气污染治理成效显著，PM2.5浓度逐年下降，目前年平均浓度基本上达到国家二级标准，但与欧美发达国家相比，PM2.5浓度总体水平仍然高很多，秋冬季节时而还会发生严重的灰霾天气事件，因此研究灰霾形成机制，探索大气痕量气体在灰霾中所起的作用对理解大气灰霾成因及大气颗粒污染防治具有重要意义。本研究主要通过外场观测、实验室模拟，结合理论计算，研究不同挥发性有机物在灰霾形成过程中的不同机制，及这些有机物对二次颗粒物形成和增长为云凝结核的贡献，探索气态氧化降解机理及多相反应或气粒配分对于灰霾事件形成的贡献。主要研究结果之一表明作为重要的人为源污染物的甲苯，其氧化降解对臭氧和二次气溶胶有重要贡献，其中甲苯氧化机理中甲酚的形成为重要的反应途径，因此需要对目前大气模式进行修正以正确评估其在臭氧和二次有机气溶胶形成的贡献。主要研究结果之二揭示大气有机物对二次颗粒物增长继而活化为凝结核有重要影响，并根据外场观测结果提出了多种预测云凝结核的参数化方案。主要研究结果之三揭示不同挥发性有机物对大气灰霾污染的不同机制，研究结果表明，非污染时期，大气光化学对半挥发性有机物有重要贡献，然而在污染时期，除了光化学反应，多相反应促进了气态有机物与颗粒物之间的分配，从而转化为低挥发性有机物，促进二次颗粒物的生成和增长。以上研究结果为进一步理解珠江三角洲地区的灰霾形成过程，特别是重污染期间二次颗粒物的爆发性增长及其对云凝结核的贡献有重要的科学意义，也会该地区的大气污染防治提供一定的参考价值以及提供基础观测数据。