灰霾对雾形成机制的影响研究

Although frequency and duration of heavy fog increase under frequent urban haze episodes，few studies have reported the impact of haze on the fog formation mechanism. This project will investigate the fog droplets size distribution, water content of fog, chemical compositions of fogwater at the beginning of fog formation, during fog, and before fog vanish when haze episodes happen in Jinan. This work is helpful to analyze the effect of haze with the high PM2.5 concentrations or non-haze days with low PM2.5 concentrations on the droplet spectra, the growth and dissipation of fog. To determinate PM2.5 mass concentration and its water soluble ions and polluted gases concentrations in urban Jinan, as well as OC, EC, ions of fogwater, the ability of fogwater oxidants with the atmospheric oxidants and metal ions on S (IV) conversion into sulfate will be explored. To study hygroscopicity of individual particles collected in haze days, the laboratory simulation will be used to reveal mixed states and chemical compositions of individual particles, and explain the processes of the transformation from haze particles with different mixed states to the droplet at a microscopic scale. The work is able to verify the formation mechanism from haze to fog episodes through understanding haze particles in the field and laboratory measurement studies.

我国污染城市灰霾频发，大雾出现的频次和持续时间增加，然而灰霾对雾形成机理影响的研究还鲜有报道。本项目拟针对济南市发生的雾进行研究，特别是灰霾天雾初期-雾中-雾后期的雾滴谱分布特征、雾滴含水量、雾水化学组成等进行研究，解析和区别含高浓度颗粒物的灰霾天或低浓度颗粒物的非灰霾天是如何影响雾滴谱，从而理解灰霾颗粒对雾滴谱分布、雾的生长与消散等规律的影响；在线监测PM2.5可溶性组分和污染气体，收集雾水并测定雾水中有机碳(OC)、元素碳(EC)、可溶性离子化学组成等污染物，深入研究大气氧化性、雾水氧化性和金属离子对S(IV)转化成硫酸盐的能力；模拟灰霾期间收集的单颗粒样品吸湿增长特性，结合单颗粒分析手段揭示所研究单颗粒的混合状态和化学组分，在微观角度上解析不同混合态的灰霾颗粒向雾滴转化的过程。本项目通过雾天外场观测、室内化学组分测定及颗粒物吸湿增长实验，最终探明灰霾对雾形成机理的影响。

本项目使用雾滴谱仪、云雾采样器、离子色谱仪、在线气溶胶化学成分分析仪、在线PM2.5分析仪等手段，对泰山顶及山东济南市区等多次云雾事件发生时进行进行观测，得到微物理特征（包括云雾液滴的数浓度、含水率、有效粒径和中值粒径）及其云雾样品的可溶性化学组分，并对云雾事件发生时的气象数据、PM2.5浓度，探究灰霾和非灰霾对云雾液滴的形成及其其对液滴微物理特性的影响，并对云雾水可能具有重要影响的微生物菌落等生物气溶胶在PM2.5上与云雾水中的组成特征开展了研究。结果表明， 2014年和2015年云雾水的pH平均值分别为5.87和5.62，远高于2007-2008年同观测点观测到的云雾水pH值3.86；云雾事件的发生往往伴随着NH4+、SO42-、NO3-浓度的升高；通过研究云雾的微物理参数发现，不同云雾事件之间的云雾液滴含水率和数浓度相差较大，但观测到的云雾液滴直径均小于26.0 μm，大部分分布在6.0-9.0 μm之间，云雾液滴的数浓度峰值在7.0 μm附近；PM2.5浓度越高，大气中的云凝结核浓度增加，对大气水分的竞争增加，更易形成小粒径云雾液滴，且云雾水中可溶性离子浓度升高，反之亦然。. 云雾水含有丰富的微生物，可能对云雾的形成具有重要影响。运用环境污染物在线监测、Illumina Miseq高通量测序、实时定量PCR等技术手段和HYSPLIT后向轨迹、序列同源性分析、PICRUSt基因预测等分析方法对泰山顶和济南市生物气溶胶的浓度水平、分类组成、来源、功能、以及长距离传输的影响等进行深入研究。结果表明， 泰山云雾水中鉴别出丰富多样的细菌，主要是革兰氏阴性菌，如不动杆菌属、沙雷氏菌属、马赛菌属等。还发现一些具有潜在生态功能的细菌属，可参与有机物代谢、氮循环、硫循环等云雾形成和大气物理化学过程。. 本项目按计划顺利执行，研究目标、研究/研制内容无变动。发表项目编号标注SCI论文11篇，在Atmos. Chem. Phys. 发表3篇，Sci Total Environ. 发表5篇， Atmos. Environ. 1篇。主要参加人员获得国家基金委优青1人，获得博士学位2人、获得硕士学位4人，博士后出站1名。