过渡金属催化的选择性亚甲基碳氢键官能团化及合成应用研究

Most of the organic molecules are composed of carbon hydrogen bonds. If we can selectively functionalization of C-H bonds, we can make full use of organic molecules, and bring great application value in medicine, agriculture, materials and other fields. Therefore, it is of great significance to develop selective C-H functionalization reactions. In this project, we will focus on the development of transition metal catalyzed functionalization of methylene C-H bonds, including selective functionalization of methylene C-H bonds when the methyl and methylene C-H bonds are in the same conditions , and the selective asymmetric C-H functionalization of methylene C-H bonds. We will develop accurate regio- and stereoselective methylene C-H bonds functionalization. At the same time, we intend to apply the developed methodology to the green and efficient synthesis of (+) -negamycin and its analogues.

绝大部分的有机分子都由碳氢键组成，如果能对碳氢键进行选择性的官能团化，就能让人类充分利用有机分子这座金矿，在医药、农业、材料等领域带来巨大的应用价值。因此，发展选择性的碳氢键官能团化意义非常重大。本研究将致力于发展过渡金属催化的选择性的亚甲基的官能团化反应，包括在相同位置的甲基和亚甲基碳氢键都存在的条件下，选择性实现亚甲基官能团化和立体选择性的亚甲基的官能团化反应。我们将发展精准的区域选择性和立体选择性的高效亚甲基官能团化反应。同时，我们拟将发展的方法学用于(+)-negamycin及其类似物的绿色高效合成。

绝大部分的有机分子都由碳氢键组成，如果能对碳氢键进行选择性的官能团化，就能让人类充分利用有机分子这座金矿，在医药、农业、材料等领域带来巨大的应用价值。因此，发展选择性的碳氢键官能团化意义非常重大。本研究致力于发展过渡金属催化的选择性碳氢键官能团化。成功发展了PIP-NH2导向基位阻传递策略实现了普通亚甲基的碳氢键活化，发展了一类新型的具有酰胺基团的手性联萘羧酸配体，实现了钌和铱催化的不对称碳氢键活化合成手性亚砜亚胺。利用Pd(II)/焦谷氨酸(L-pGlu)催化体系高效合成手性亚砜。