金刚石中氮空位中心与其环境相互作用的第一性原理和分子模型研究

In recent years, measurement and manipulation of single quantum systems in the solid state have been achieved. This control has promising applications in quantum information processing, quantum communication, metrology, and ultrasensitive magnetometry. The negatively charged nitrogen-vacancy (NV) centers in diamond constitutes promising candidate for these technologies due to its unique electronic, spin and optical properties，and has attracted much scientific interest. However，partially controlled environment inevitably effects the properties of the centers and poses a major hurdle for realizing these technologies. Consequently, based on our previous research，we study the environment effects on the properties of the nitrogen-vacancy center in diamond . The main content of this subject consists with two parts：(1) from the point view of the electron-phonon interactions, we study the influence of the lattice vibrations on properties of NV center via the first principle calculations. (2) from the point view of the electron-photon interactions, we realize the calculations of the interactions of NV centers' quantum state with electromagnetic fields through the molecular orbital theory, and then investigate the influence of the electromagnetic fields on the properties of NV center. The development of such an understanding will enable more precise control and modeling of the quantum system in its current applications and also provide the necessary insight to explore its future application.

近几年来，在固态材料中实现了对单量子系统的测量和操作。该技术在量子信息处理，量子计算，量子计量学以及超灵敏磁学测量等领域有着广阔的应用前景。带负电的金刚石氮空位缺陷中心（色心）因其独特的电子学，光学和自旋性质，成为了最具有前途的候选者之一，引起了人们广泛的兴趣。但非完全可控的环境因素，不可避免地会对色心的性质产生影响，成为实现这些技术的主要障碍。鉴于此，本项目在原有的研究基础上，研究环境对色心性质所产生影响。主要可从两个方面入手：（1）从电子和声子相互作用的角度，采用第一性原理研究晶格振动对色心各种性质的影响；（2）从电子和光子相互作用的角度，采用分子模型建立色心的量子态和电磁场相互作用的计算方法，并在此基础上研究电磁场对色心性质的影响。对这些问题的理解有助于在目前的实际应用领域中实现对量子态更精确控制和模拟，并为开发其在未来潜在应用提供一个必要而深入的理论基础。

金刚石中氮空位中心对量子技术（包括量子信息和量子通讯）和各种纳米技术（包括生物感应器等）以及测试在量子力学中纠缠来说是一个重要的物理系统。我们采用一个新的方法通过第一性原理计算了带负电的氮空位中心激发态的动力学Jahn-Teller效应。这个方法给出了对Jahn-Teller畸变有贡献的振动模和详细的Jahn-Teller畸变的路径。通过对能量势能面的拟合，我们得到了电子-声子耦合常数。根据在带负电的NV中心的激发态弱 耦合的动力学Jahn-Teller效应的计算结果，表明零声子线对温度存在反常依赖关系。关于NV-1中心热力学性质的计算，发现带负电的氮空位色心存在非谐效应。为了更好的研究其非谐性质，我们主要第一性原理力分子动力学计算了在温度变化的情况下，几个关键的局域振动声子模的频谱变化情况。在低温的情况下，局域振动模的声子谱是个很尖锐的峰，随着温度的增加声子谱的峰不断的展宽体现了很强的非谐特点.我们还通过第一性原理研究了电中性的NV中心的振动性质和Jahn-Teller效应。通过最小位移方法，我们显示了电中性的NV中心也具有大量的局域化程度不同的赝局域振动模。我们计算还发现NV0在具有高对称的结构(C3v)的基态，具有一对不稳定的简并振动模，而对基态来说，稳定态具有低对称的(C1h)。对NV0的基态能量势能面的研究，进一步确认了在NV0的基态Jahn-Teller效应的存在。我们的结果对于深入了解NV-和NV0光学性质以及伴随晶格振动的轨道弛豫有着重要的作用。此外我们也对NV中心量子态和电磁场相互作用做了初步的研究。我们的研究将能够很好地控制光学变换，和其与光子结构的耦合，以及为怎样将电子-光子纠缠扩展到常温环境中提供指导。