中国大气复合污染生成的关键化学过程集成研究

The air pollution in typical urban agglomerations in China is chemically very complex. Its main features include the coexistence of strong atmospheric oxidizing efficiency as well as the high concentration of fine particles. We call it “air pollution complex”. Studies have shown that the traditional atmospheric chemical mechanism established abroad is difficult to accurately describe the actual situation of air pollution in China, and the research results in different regions of China have not fully learned from each other, so there is an urgent need for the synthesize studies of the current chemical mechanism development in China. Our strategy is to conduct integrated research, form a scientific consensus and participate in international competition in the delivering of tropospheric atmospheric chemical mechanisms. This project intends to establish a comprehensive field observation data set based on the recent researches on the chemical mechanism of ‘air pollution complex’ in China, integrating the research results of related reaction kinetics at home and abroad, focusing on free radical chemistry, new particle generation and particle growth, heterogeneous chemical reactions etc. Through this integrated research, we will propose a Chinese solution for the corresponding atmospheric chemical reaction mechanism for the elucidation of the causes of ozone pollution and particulate matter pollution, we will verify and apply it under the framework of regional and global models to provide core support for the regional air pollution prevention and control as well as the response to climate change through the short-lived air pollutants

我国典型城市群地区的大气污染非常复杂，其主要特征包括强氧化性和高细粒子的共存，被称之为“大气复合污染”。已有研究表明，国外传统大气化学理论难以准确描述我国大气污染的实际情况，而国内不同区域的研究成果也未能充分彼此借鉴，亟需在大气氧化性和大气复合污染形成的化学机制方面开展集成研究，形成科学共识并参与到对流层大气化学机制方案制订方面的国际竞争。本项目拟建立我国近年来在大气复合污染化学机制研究方面的综合外场观测数据集，集成国内外相关反应动力学研究成果，针对自由基化学、新粒子生成与颗粒物演变、非均相化学反应开展集成研究，围绕臭氧污染和颗粒物污染成因解析提出相应大气化学反应机制的中国方案，在区域和全球模式框架下进行验证和应用，为区域污染防控和短寿命大气污染物的气候变化应对提供核心科技支撑。

国外传统大气化学理论难以准确描述我国强氧化性和高细粒子共存的大气复合污染，且国内研究成果也囿于地域局限、体系单一，未能充分借鉴形成系统性理论。为此，本项目集成研究大气复合污染生成中自由基化学、新粒子生成与颗粒物演变、非均相化学等关键化学过程，揭示臭氧、二次颗粒物污染成因，形成大气化学反应机制的中国方案。.本项目系统梳理了我国大气复合污染条件下自由基关键来源、转化过程的强度及构成，构建了HONO和ClNO2的来源转化机制、OH自由基氧化芳香烃等一系列自由基反应机制。阐明了我国地面臭氧浓度和前体物丰度的变化，揭示臭氧与前体物非线性化学机制的时空分布特征；厘清卤素化学及活性氮化学等关键化学过程对地面臭氧生成的影响机制。明确了新粒子生成的限制因素，集成了气态硫酸、有机胺、有机酸等前体物成核机制，定量构建了气态前体物与新粒子增长的关系。针对二次有机气溶胶生成，集成了半/中等挥发性有机物气相氧化、有机气溶胶液相生成、人为源排放生成二次有机气溶胶潜势等关键机制。揭示了OH自由基和NO3自由基共同主导的硝酸盐生成机制，以及气溶胶表界面锰离子催化主导的硫酸盐生成机制，同时明确了影响非均相反应的关键参数。.本项目集成的大气复合污染化学过程参数化方案在空气质量模式中应用，提升了大气氧化性强度和硫酸盐、硝酸盐等二次颗粒物生成的模拟效果，量化了各类化学通道对二次物种的贡献，为区域大气环境持续改善和短寿命大气污染物的气候变化应对提供了科技支撑。并就本领域未来研究方向提出了展望。.研究成果发表期刊文章119篇，第一标注37篇。获国家自然科学二等奖（排名第1，2，4）。发明专利4项，标准3项。毕业研究生39人，出站博士后7人。4人是基金委创新群体主要成员，8人次获省市部委人才称号，组织国内外会议4次，分会/专题30次。62人在学术会议做口头报告。