大气复合污染条件下新粒子生成和增长机制及其环境影响

New particle formation and subsequent growth plays a key role in air quality and climate change at regional and global scales. Currently, the mechanism of particle formation and growth as well as its environmental effects are still poorly understood. Thereby, fully understanding atmospheric nucleation and subsequent growth is still a big challenge for the atmospheric chemistry research. The present project pursues to improve our understanding the mechanism of new particle formation and growth as well as its environmental impacts under complex air pollution. By integrating field observation, chamber simulation, and modelling, we will try to identify the key chemical precursor response for driving nucleation and initial and subsequent growth, and understand the physical and chemical processing of new particle formation and growth. In particularly, dependence of particle growth mechanisms on particle size will be investigated, systematically. Finally, the question why highly efficient nucleation and rapid growth take place under complex air pollution in China and which kind of roles they play in regional climate and air quality will be answered.

新粒子生成与增长是一个从分子到纳米颗粒物的微观尺度演变过程，却对区域到全球尺度空气质量和气候造成显著影响。目前对新粒子生成与增长物理化学机制的理解仍然十分有限，由此带来对其环境效应评价的不确定性。因此，该命题是国际大气化学研究的重点和难点之一。本研究拟以揭示新粒子生成、增长及其产生环境效应的机制为核心目标，利用外场观测、烟雾箱模拟和模式模拟等多种手段，开发和应用先进的研究技术，辨识参与并促使快速成核的关键前体物种，弄清驱动新粒子初始和后续增长的化学和物理机制，以揭示大气复合污染条件下快速成核和持续增长的条件与机制并评价新粒子对大气环境的影响。在全面理解大气复合污染条件下成核和增长机制及其环境效应的基础上提高对区域霾形成机制的认识，也推进国际相关领域对污染大气环境新粒子生成与增长机制普遍性和差异性的研究。

本研究以新粒子生成、增长及其环境效应的机制为核心目标，利用外场观测、烟雾箱模拟和模式模拟等手段，开展大气复合污染条件的新粒子生成和增长机制研究。主要研究成果包括：（1）揭示我国新粒子生成特征和限定因素，研究发现我国大气成核速率较国外高出1-2个数量级，主要由于我国大气具有极强的新粒子生成潜势，并创新的提出除表面积浓度外颗粒物数浓度也是新粒子生成的限定因素之一；（2）揭示了大气复合污染条件下，我国不同区域不同季节的大气成核机制。夏季H2SO4-NH3成核是主导成核的机制；在冬季有机酸-有机胺H2SO4的多元成核体系是主要的成核化学机制。在城市点，机动车排放生成的SOA也是成核的潜在重要前体物：（3）弄清大气复合污染条件下新粒子增长机制。初始增长过程中主要由气态硫酸与HOMs所贡献，大粒径段OVOCs贡献增加。（4）在全面理解大气复合污染条件下成核和增长机制及其环境效应的基础上提高对区域霾形成机制的认识，也推进国际相关领域对污染大气环境新粒子生成与增长机制普遍性和差异性的研究。项目团队获得国家自然科学奖二等奖1项，教育部自然科学奖一等奖2项，生态环境部科技进步二等奖1项。项目共发表文章42篇，其中SCI文章36篇，高被引论文2篇。