有机热活性型延迟荧光材料的分子设计与性能研究

Organic thermally activated delayed fluorescence (TADF) material is becoming a very promising candidate for the next generation OLEDs technique due to its low costs, abundant resources and easy preparation. However, there are only a few organic molecules showing TADF property with high efficiency, and there is still a lack of systematically theoretical investigations about the intrinsic luminescent mechanism for this kind of materials. The present proposal is based on the DFT and TD-DFT methods, firstly, the Donor-Acceptor (D-A) and Donor-Acceptor-Donor (D-A-D) systems which exhibit high TADF efficiency experimentally are selected to find a reasonable and effective theoretical method to investigate their TADF property, and then explore the intrinsic mechanism of the TADF process based on this method. Secondly, a series of organic molecules with D-π-A, D-A-D and D-π-A-π-D types will be designed via the above theoretical methods. Finally, the TADF property of all the designed molecules will be estimated, and promising molecules which may be used as effective TADF materials are aimed to be obtained. Through the present proposal, we are aiming to uncover the intrinsic mechanism of the TADF process for organic materials, and develop a reasonable and effective method to design novel effective organic TADF material, providing theoretical guidelines for designing new materials experimentally and enhancing OLEDs device efficiency.

有机热活性型延迟荧光（TADF）材料以其成本低、资源丰富和易于制取等优点而成为下一代有机电致发光（OLEDs）技术非常有前途的候选者。然而目前具有高效TADF性质的有机材料仍然较少，对该类材料的发光机制尚缺乏系统的理论研究。本项目基于DFT和TD-DFT等理论方法，首先，以实验上具有TADF性质的给体-受体（D-A）型和给体-受体-给体（D-A-D）型有机材料体系为研究对象，寻找合理有效的计算方法对其TADF性质进行研究，并基于该方法探索TADF过程的内在机理；其次，通过前面的计算方法设计一系列D-π-A型、D-A-D型和D-π-A-π-D型有机分子；最后，对拟设计分子的TADF性质进行预测，选出可能作为高效TADF材料的目标分子。通过本项目的研究，揭示有机材料TADF过程的内在机理，发展合理有效的计算方法设计新型有机TADF材料，为实验上获取该类材料，提高OLEDs器件效率提供理论指导。

有机热活性型延迟荧光（TADF）材料以其成本低、资源丰富和易于制取等优点而成为下一代有机电致发光（OLEDs）技术非常有前途的候选者。然而具有高效TADF性质的有机材料仍然较少，对该类材料的发光机制尚缺乏系统的理论研究。.通过本项目的研究，首先，对有机材料TADF过程的内在机理进行了探索。验证了文献中提出的最优Hartree-Fock方法，以实验上具有高效TADF性质的D-A型，D-A-D型，以及不同给、受体的D-A-D型有机分子体系为模型，运用密度泛函理论和TD-DFT理论方法，选取不同的计算方法，对目标化合物的基态、激发态几何构型，最低激发单重态-三重态能隙（ΔEST），吸收发射光谱，轨道跃迁情况，自然跃迁轨道等性质进行了理论研究。通过理论计算揭示了不同给、受体单元，不同取代基团以及不同给、受体连接位置对TADF性质的影响。其次，通过调控给、受体，以及给受体之间的连接位置，引入不同的取代基团，理论设计了一系列具有TADF性质的有机分子材料。运用密度泛函理论和TD-DFT理论对设计分子的基态、激发态几何构型，最低激发单重态-三重态能隙（ΔEST），吸收发射光谱，轨道跃迁情况，自然跃迁轨道等性质进行了理论研究。通过理论设计获得了可能同时具有较小ΔEST和较高辐射跃迁速率的分子，并筛选出了可能具有蓝光，橙光和红光的高效TADF材料，为实验上设计高效的有机TADF材料，提高OLEDs器件效率提供了理论指导和依据。.通过本项目的实施，已在国外重要学术期刊上发表论文6篇，其中SCI论文5篇。参加国际/国内学术交流5次，出版学术专著1部，辅助培养研究生2人，已毕业硕士研究生2人。为实验上获得高效TADF材料，提高器件效率提供理论指导。