用于高效有机电致发光器件的热活性延迟荧光（TADF）材料

Recently, research in the field of thermally activated delayed fluorescence (TADF) displayed by organic molecules has gained enormous interest because of the remarkable variability of the emission properties. In particular, the TADF materials always possess a small lowest singlet (S1) and triplet (T1) state energy gap △E(ST) by constructing charge-transfer state (CT) material with separated electron and hole wavefunctions, which allows most of T1 excitons converting to the radiative S1 excitons through the thermally activated reverse intersystem crossing (RISC) route, giving thus very high total singlet yields. In this project, we will design a series of novel TADF molecules with small △E(ST), and hope that some helpful information to improve the rate of RISC, such as the species and numbers of electron donor (D) and acceptor (A) as well as the type of bridging linker. Increasing spin-orbit coupling (SOC) is another way to improve the rate of RISC, hence we introduce non-noble metal heavy atom to the D fragment. To gain further insight of TADF mechanism, the influences of some factors, such as molecular structures and SOC on photophyical processes of TADF materials will be systematically investigated by combining experimental and theoretical approaches. On the basis of these obtained results, we will design and prepare highly efficient TADF materials with small △E(ST) and strong SOC, and try to fabricate highly efficient and low-cost OLEDs with simple device structures.

近来，热活性延迟荧光（TADF）材料由于各种优异的发射性质而备受研究者的关注。特别是TADF材料通过电荷转移态（CT）构建分离的电子和空穴波函数可获得很小的单重态S1和三重态T1能级差△E(ST)，可允许三重态反系间窜越(RISC)到单重态，从而提高激子的利用率。本项目拟研究探索不同种类、数目的电子给体（D）和受体，以及不同的桥联方式，设计出小的△E(ST) 来提升RISC速率，以期获得一系列新奇的TADF分子。而提高自旋轨道耦合（SOC）是另一种提升RISC速率的方式，这样我们在D片段上引入了非贵金属的重原子基团。实验结合量子化学计算从多角度详细考察分子结构和聚集形式与发光性质的关系，进一步丰富和完善TADF的发光机理。在此基础上，通过整合小的△E(ST)和大的SOC，期望合成高效、低成本以及简单结构的OLED器件。

有机发光二极管（OLEDs）材料由于在平面显示和日常照明方面具有广泛的应用，因而受到了研究者的关注。现今，对于研究者来说，相比于传统的荧光材料和后期发展起来的磷光材料，热活性延迟荧光材料（TADF）已经变成了一个极具吸引力的研究热点。大部分的TADF材料都是纯有机小分子，并且在地球上的资源很丰富，这一点对于OLEDs材料的大批量商业化生产非常有利。本项目按照项目书计划内容，首先选取实验上两个结构类似的分子，一个有TADF性质，一个没有，探讨决定分子具有热活性延迟荧光性质的主要因素。其次研究探索不同种类、数目的电子给体（D）和受体，以及不同的桥联方式，设计出小的△E(ST)和大的自旋轨道耦合SOC来提升RISC速率，以期获得一系列新奇的TADF分子。最后，我们以吩恶嗪或咔唑为给体，三苯三嗪或二苯三嗪为受体的设计高性能TADF发光材料。在本项目的支持下，共发表SCI论文11篇，培养优秀硕士1名和博士2名，设计高性能有机染料7个，基本完成项目申请书中的预期成果。因此，本项目的执行过程中不但清晰了TADF材料的发光机制，还对影响其发光效率的多种参数进行了计算与综合考察，并设计出了多种高性能的TADF分子，为有机发光二极管的发展与改善提供了很好的理论支持。