铁氧化菌细胞色素c蛋白与含铁矿物的电子传递机理研究

Microbial oxidation of Fe(II)-bearing minerals plays a key role in Fe cycle,cell metabolism,as well as the transformation and transport of contaminants in natural environment. In this project, the mechanisms of electron transfer on microbe-mineral interface will be studied through the oxidation kinetics of Fe(II)-bearing minerals by MtoA, a c-type cytochrome of natural iron-oxidizing bacterium, Sideroxydans lithotrophicus ES-1.Advanced nanotechniques,molecular biological techniques, and mineral characterization methods will also be applied to investigate the changes of minerals and proteins in the microbial redox reactions. The oxidation rates of dissolved Fe(II), absorbed Fe(II), and structural Fe(II) by MtoA will be compared. The influence of chemical properties of solution, such as pH values, ionic strength, natural organic matter (NOM), on the reactivity of MtoA will be investigated. The relationship between mineralogical properties of Fe(II)-bearing minerals, including crystal phase, size, aggregation,etc., and the oxidation rates with MtoA will be studied. This study aims to provide molecular insights to the mechanisms of the microbial oxidation of Fe(II)-bearing minerals with iron-oxidizing bacteria. It will be helpful for understanding the influence of microbe-mineral interactions on biogeochemical processes,and also important for utilizing iron-oxidizing bacteria in environmental purification.

含铁矿物的微生物氧化在铁的地质循环，生物体新陈代谢以及污染物的转化与迁移中都起着重要的作用。本项目拟通过天然铁氧化菌Sideroxydans lithotrophicus ES-1中驱动电子转移的关键细胞色素c蛋白MtoA和不同含铁矿物纳米颗粒之间的反应动力学研究，结合先进的纳米技术、分子生物学技术以及现代矿物学表征方法，揭示细胞色素c 蛋白在铁细菌-矿物界面电子转移中的作用。比较在溶解态、吸附态和结构态三种赋存状态下，Fe(II)和MtoA之间氧化还原速度的差异；系统分析水体的pH值、离子强度、有机质浓度等化学性质对离子的表面吸附以及电子转移效率的影响；阐述含铁矿物的晶相、粒径、形态、聚集状态等矿物学特征与其微生物氧化速度之间的关系。从分子水平上探讨铁细菌氧化含铁矿物的反应机理，为揭示铁细菌在生物地球化学过程中的作用和开发铁细菌在水环境修复中的应用提供科学依据。

铁元素作为地表环境中重要的变价金属元素，不仅是微生物必需的营养元素，也是微生物胞外呼吸作用中常见的终端电子受体/供体。铁氧化物以不同的矿物相广泛存在于土壤、水体、沉积物和大气中。含铁矿物与微生物界面的电子传递过程对于碳和铁元素的生物地球化学循环，微生物群落结构变化、以及污染物的转化与迁移都起着重要的作用。本项目利用希瓦氏菌中跨膜电子传递链的关键细胞色素c蛋白OmcA，从分子水平研究铁还原菌和具有不同矿物学性质的铁氧化物矿物颗粒之间的电子传递机制和控制因素。研究结合了纳米合成技术、分子生物学技术、合成生物学技术、以及先进的光谱学和显微学技术，对微生物-矿物界面直接电子传递模式进行了细致地刻画。建立了铁氧化物矿物颗粒粒径、颗粒表面性质、氧化-还原电位、光照、以及水环境的pH 值、离子强度、有机质浓度等性质与细胞色素c 蛋白/微生物-铁氧化物矿物界面电子传递速率之间的定量关系。揭示了胞外分泌的OmcA能够显著影响铁氧化物颗粒的团聚状态，从而改变矿物颗粒在地表水环境中的分散状态、表面活性位点浓度、以及和蛋白质分子或微生物之间电子传递效率的机制。阐明了天然地表环境中，光照激发半导体铁氧化物矿物-微生物的协同作用，促进元素循环和物质转化的新机制。在微生物共生体系中，磁铁矿表面附着的天然有机物或含硅矿物能够显著地影响磁铁矿介导两种不同种微生物之间的电子传递的能力，介导电子传递的效率主要受控于矿物表面性质的差异。研究结果为系统认识地表环境中微生物-矿物界面电子传递的分子机制以及相关的元素地球化学循环过程提供了理论依据，也为揭示铁细菌在生物地球化学过程中的作用和开发铁细菌在水环境修复中的应用提供了科学依据。