单分子乃至亚分子尺度的量子态研究

Supported by the NSFC major research plan "Detection and Interaction of Single Quantum state", we achieved systematic progress on the detection of quantum states at a single molecule level, as well as on the development of detecting techniques. In this integration proposal, we plan to develop multi-techniques by combination of different spectroscopic techniques with scanning tunnuling microscopy/spctreoscopy for high resolution characterization and controlling of electronic states, spin states, vibiational states, and photonic states. These techniques include the sub-molecule resolved tip-enhanced raman spectoscopy (TERS), scanning tunneling microcopy-electron resonant spectroscopy (STM-ESR), STM-Ultrafast photoelectron spectroscopy. With these multi-functional techniques, we will study the quantum states at the single-molecule level even to the sub-molecule level to understand the mechanism of the molecular spin interactions, molecular photoelectric effect excited by the surface plasmon, the microscopic processes of molecular bond forming and breaking, and the dynamics of the quantum states due to their interactions with the environments.

在重大研究计划"单量子态的探测及相互作用"的支持下, 我们在单分子尺度量子态检测方面取得了系统性的研究成果, 在检测技术发展方面取得了重要进展. 本集成项目拟紧密结合扫描隧道显微术(STM), 发展与多种谱学和超快技术联用的高分辨检测技术, 包括进一步发展和完善STM探针增强拉曼检测技术(TERS), 拓展其对光化学微观反应中的检测能力; 完善和优化扫STM和电子自旋共振年波谱技术(STM-ESR), 实现分子尺度单自旋态检测; 发展STM和超快光电子技术联用(STM-UltrafastPE), 实现分子尺度量子态动力学演化过程探测并认识其规律. 深入开展表面单分子乃至亚分子尺度分辨的电子态、自旋态、振动态和光子态等量子态的检测和控制，深入理解和阐明单分子尺度的自旋态相互作用机理、基于表面等离激元的单分子光电效应、单分子化学键成键与断键微观物理机理、量子态与环境相互作用及其动力学演化规律.

本项目紧密围绕研究目标、严格按照研究计划和研究内容开展和实施，在单分子量子态检测、分子尺度量子态动力学演化过程探测、多种谱学和超快联用的量子态检测等多个方面取得了一系列有影响力的创新研究成果，主要包括：超薄Bi膜的表面态朗道能级和自旋电子态探测 (Nat. Commun.2016, 7, 10814 );石墨烯有序晶界的范霍夫奇异性(Phys. Rev. Lett. 2014,112, 226802);分子间相干偶极耦合的实空间直接观察（Nature 2016，531，623）；纳米尺度上不同分子的化学识别（Nature Nano. 2015, 10,865）; 水分子的亚分子级成像（Nature Materials 2014, 13,184）; 氢核的协同量子隧穿（Nature Physics 2015，11，235）；氢核的量子涨落对氢键强度的影响（Science 2016，352，321）。自2014年至今（截至2016年12月底），项目组已在Nature（1篇）、Science（1篇）、Nature Physics（1篇）、Nature Materials（1篇）、Nature Nanotechnology（1篇）、Nature Communications（2篇）、Phys. Rev. Lett.（1篇）等重要SCI期刊上发表论文30余篇，其中一项成果入选2016年度中国十大科技进展新闻（水的核量子效应）；项目组多项成果引起国际影响和广泛关注、并被国际知名的科技杂志和媒体多次撰文介绍和评价。本项目负责人入选国家“万人计划” 中青年科技创新领军人才（2014），1位骨干成员入选“万人计划”青年拔尖人才（2014）和“长江学者奖励计划”（2016），1位博士生获得中国科学院院长特别奖（2014）和中科院优秀博士论文（2016）。